【摘 要】
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石油化工行业作为我国推动经济发展的工业化基础性产业,发展规模扩大的同时,亟需处理的难降解石化仓储清罐清舱废水也随之增多。随着国家及地方排放标准进一步提高,针对此类低浓度难降解废水的深度处理工艺仍需进一步探究。本课题以石化仓储清罐清舱废水为处理对象,研究石化废水深度处理工艺。在研究过程中选择不同催化剂载体以及多种金属离子负载进行臭氧催化氧化实验,通过评价对处理对象目标污染物的去除效果筛选出去除效果较
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石油化工行业作为我国推动经济发展的工业化基础性产业,发展规模扩大的同时,亟需处理的难降解石化仓储清罐清舱废水也随之增多。随着国家及地方排放标准进一步提高,针对此类低浓度难降解废水的深度处理工艺仍需进一步探究。本课题以石化仓储清罐清舱废水为处理对象,研究石化废水深度处理工艺。在研究过程中选择不同催化剂载体以及多种金属离子负载进行臭氧催化氧化实验,通过评价对处理对象目标污染物的去除效果筛选出去除效果较佳组合,并对催化剂制备条件进行优化,制备出一种对目标污染物去除效果较佳的多金属活性炭催化剂（CFMA）,建立出非均相臭氧催化氧化体系CFMA/O3。以单独臭氧氧化为对照,研究反应体系臭氧通入量、催化剂投加量、反应pH等因素对COD去除效果的影响。并引入微量H2O2建立CFMA/O3/H2O2反应体系,在单因素实验确定对反应体系影响较大的因素后,利用响应面法分析确定最佳实验条件并对反应中主要氧化物种的产生机理及降解COD的氧化途径进行了较为深入的研究。利用顶空固相微萃取—气质联用仪（GC-MS）,分析臭氧催化氧化工艺前后,石化仓储清罐清舱废水中苯系物种类的相对变化情况。通过研究,得出结论如下:（1）在石化仓储清罐清舱废水臭氧催化氧化研究中,经过催化剂载体颗粒以及活性组分的筛选,制备出对处理对象COD去除效果较佳的CFMA催化剂。CFMA催化剂的最佳制备条件是:超声浸渍温度25℃、浸渍时间2h;70℃干燥 12h;450℃煅烧 4h;Cu:Fe:Mg 摩尔比为 1:2:1。（2）对催化剂表征结果如下:BET表面经碱改性后载体颗粒比表面积增大且CFMA催化剂表面具有介孔结构;XPS表明催化剂表面吸附氧与晶格氧的比值较高,有利于催化剂表面羟基的形成;表面负载的Cu以Cu（Ⅱ）形式存在,Fe以Fe（Ⅲ）形式存在,Mg以Mg（Ⅱ）形式存在,有利于促进电子转移。（3）在臭氧催化氧化研究中,对比单独O3、O3/CFMA、O3/H2O2、O3/UV四组臭氧氧化反应体系对石化仓储清罐清舱废水COD去除效果,非均相臭氧催化氧化体系CFMA/O3显示出较好的去除效果。（4）投加微量H2O2协同非均相臭氧体系建立CFMA/O3/H2O2反应体系后,有效提高了对石化仓储清罐清舱废水COD的去除效果。在经单因素实验确定对反应体系影响较大的因素后通过响应面法分析,确定臭氧通入量为5mg/（L·min）,催化剂投加量为14g/L,反应pH为8.5,H2O2投加量为1.5ml/L的条件下进行实验,得到的COD去除率为73.2%。通过TBA自由基淬灭实验,验证在非均相臭氧催化体系中加入少量H2O2可对去除目标污染物的反应起到启动作用。（5）通过混合模拟废水进行臭氧非均相实验、自由基抑制试验及超氧自由基抑制实验三项实验对比,在非均相臭氧催化氧化BTEX的过程中,利用.OH进行氧化的间接氧化途径贡献远大于臭氧直接氧化。（6）本课题所建立的CFMA/O3/H2O2反应体系,综合计算其催化剂、设备、试剂、运行等成本,该工艺对石化仓储清罐清舱废水处理每立方米需3.163元。
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