【摘 要】
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当前社会的发展对能源,尤其是对化石能源的需求日益扩大。化石能源作为一种不可再生资源供需缺口逐渐增大,而且其在利用过程中常伴随着严重的环境污染问题。燃料电池和氢能源作
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当前社会的发展对能源,尤其是对化石能源的需求日益扩大。化石能源作为一种不可再生资源供需缺口逐渐增大,而且其在利用过程中常伴随着严重的环境污染问题。燃料电池和氢能源作为一种新型绿色能源引起了人们越来越多的重视,具有长远的应用前景和研究意义。直接甲酸燃料电池和电解析氢作为其中关键技术,已得到了大量的关注和长足的发展。目前采用的Pt及Pt基纳米催化剂存在造价高,活性低和寿命短等诸多问题,严重阻碍着燃料电池和氢能源的全面商业化运作。 本文采用了课题组自主研发的纳米粒子束流复合沉积系统,实现了纳米粒子催化剂的可控化制备,制备出的纳米粒子具有组分稳定、尺寸小且均一、分散度良好的优点。对比传统化学制备方法,该法制备过程处于高真空环境且无需添加成分,获得的自组装堆积颗粒膜具有高的孔隙率,而且结构稳定,无污染。本论文研究了Pd及Pd基颗粒膜作为直接甲酸燃料电池阳极催化剂的催化性能,以及Ni-Mo和Mo-Co颗粒膜针对电解水析氢反应的催化性能。 研究结果表明该法制备的Pd纳米粒子具有较高的电化学活性表面积和甲酸氧化电流密度,且具有较高的催化剂寿命。进一步探究发现,Co可以通过“双功能机理”增强Pd-Co纳米粒子催化剂的催化活性并提高其抗中毒能力。在所有的样品中,Pd-20 at.%Co的电化学活性表面积达到50.4 cm2 g-1且具有最大的甲酸电化学氧化电流密度(28.2 mA cm-2),表现出最佳的催化性能。 本文同时还研究了不同组分Ni-Mo及Mo-Co纳米粒子催化剂的物相及催化性能。研究表明,适当含量的Mo和Co可以显著降低Ni-Mo和Mo-Co纳米粒子催化剂催化电解水析氢反应的过电压,拥有良好的催化活性和催化剂寿命。Mo含量为50%的Ni-Mo纳米粒子颗粒膜在电解水析氢电流密度为20 mAcm-2时具有最小的过电压(0.205 V),且循环后过电压仅增大0.04 V; Co含量为40%的Co-Mo纳米粒子颗粒膜在电解水析氢电流密度为20 mAcm-2时具有最小的过电压(0.232 V),循环后过电压仅增大0.03 V。
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