【摘 要】
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电催化析氢反应是一种极具发展前景的无污染制氢方法。开发在全pH环境下适用的廉价、高活性、稳定的贵金属催化剂是电催化析氢技术大规模应用的关键。一直以来贵金属Pt被认为是高效电解水制氢催化剂的最佳选择,但由于Pt的稀有性、不稳定性和高昂的成本限制了其广泛应用。钌（Ru）和钯（Pd）因其类铂的析氢特性成为最有望取代铂基催化剂的候选物。金属催化剂容易团聚,需要选用合适的载体进行分散。近年来以生物质为原料的
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电催化析氢反应是一种极具发展前景的无污染制氢方法。开发在全pH环境下适用的廉价、高活性、稳定的贵金属催化剂是电催化析氢技术大规模应用的关键。一直以来贵金属Pt被认为是高效电解水制氢催化剂的最佳选择,但由于Pt的稀有性、不稳定性和高昂的成本限制了其广泛应用。钌（Ru）和钯（Pd）因其类铂的析氢特性成为最有望取代铂基催化剂的候选物。金属催化剂容易团聚,需要选用合适的载体进行分散。近年来以生物质为原料的碳基材料由于其独特的天然结构以及低成本、可再生、环境友好等特点被认为是金属催化剂的优良载体。基于以上分析,本文主要进行了以下研究:（1）以松果壳（PC）为生物质碳前驱体,尿素为氮源,Ru Cl3为钌源,通过水热和高温碳化的方法将Ru锚定在了氮掺杂的生物质衍生碳基底上（Ru-N-CPC）。采用一系列测试验证了Ru的成功负载,同时说明氮的掺杂使碳材料产生了更多的缺陷,提高了催化剂的析氢活性。电化学性能测试结果表明,催化剂Ru-N-CPC全pH环境下表现出了优异的电化学活性。当电流密度为10 m A cm-2时,其析氢过电位为58 m V（酸性）,61 m V（碱性）。塔菲尔斜率为48 m V dec-1（酸性）,58.7 m V dec-1（碱性）。（2）以松果壳（PC）作为碳前驱体,通过简单的水热和碳化过程将Pd锚定在了氮掺杂的生物质碳基底上成功制得催化剂Pd-N-CPC。通过一系列测试技术对样品的形貌和化学组成进行了分析。测试结果表明,N的成功掺杂增大了碳基底（CPC）的无序化程度,使碳材料产生了更多的缺陷为钯原子提供了更多的析氢结合位点,提高了Pd-N-CPC的催化活性。电化学性能测试表明,在全pH环境下,当电流密度为10 m A cm-2时,Pd-N-CPC的析氢过电位为102 m V（酸性）,132 m V（碱性）。塔菲尔斜率为54 m V dec-1（酸性）,112 m V dec-1（碱性）。具有较快的析氢反应动力学,展现出优异的析氢活性。（3）以榴莲壳（DS）为碳源,经过一步高温碳化法首先制得生物质衍生碳材料（CDS）,并以此为基底通过水热和高温碳化的简单工序以尿素为氮源引入了杂原子氮,在制备过程中成功地将Pd锚定在了氮掺杂的生物质衍生的碳基底上（Pd-N-CDS）。通过一系列表征手段对催化剂的元素组成及结构进行了分析测试。测试结果表明,N的成功掺杂使碳材料产生了更多的缺陷有利于锚定更多的钯,提高催化剂的催化活性。电化学测试表明,当电流密度为10 m A cm-2时,其析氢过电位为82 m V（酸性）,171 m V（碱性）。在宽pH范围内Pd-N-CDS表现出了优良的电催化析氢活性。
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