【摘 要】
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本论文主要研究了MnOx-CeO2固溶体及其负载Ag,Au或Pt催化剂对甲醛完全氧化反应的性能,以实现室内空气中甲醛污染物净化的目的。MnOx-CeO2固溶体对甲醛完全氧气反应的催化活性
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本论文主要研究了MnOx-CeO2固溶体及其负载Ag,Au或Pt催化剂对甲醛完全氧化反应的性能,以实现室内空气中甲醛污染物净化的目的。MnOx-CeO2固溶体对甲醛完全氧气反应的催化活性强烈地取决于制备方法和焙烧温度。实验结果表明用修饰共沉淀法并经773 K焙烧的MnOx-CeO2催化剂表现出非常高的催化活性,在373 K就可以得到100%的甲醛转化率。H2-TPR和XPS结构表征揭示:修饰共沉淀法制备的MnOx-CeO2催化剂具有较高催化活性的原因是因为它体相拥有丰富的Mn4+和表相具有较多的亲核晶格氧物种。比较MnOx-CeO2负载Ag, Au或Pt催化剂的活性发现Pt/MnOx-CeO2催化剂表现出最高的催化活性,即在室温下就能将甲醛氧化变成CO2和H2O。XRD谱表明Pt粒子高度分散在MnOx-CeO2的表面上,H2-TPR技术表明负载铂极大地提高了MnOx-CeO2的氧化还原能力,同时发现在还原温度不高于473 K时催化剂中Mn4+没有被还原,这些因素导致了它的高活性。Ag/MnOx-CeO2催化剂中银、锰和铈之间存在着强烈的相互作用,这种相互作用非常有利于分子氧的活化。综合各种表征和催化活性测试的结果,提出了氧在Ag/MnOx-CeO2催化剂上的活化机理,即活性氧物种主要是通过气相氧分子从CeO2经过MnOx转移到活性位Ag2O上形成的。采用回流法成功地合成了氧化锰八面体分子筛纳米棒,这种纳米材料对甲醛完全氧化反应的催化活性明显地高于粉末状的MnOx。另外,还成功地合成了含钛的氧化锰八面体分子筛。
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