Gd、Pt、ACF改性TiO2的制备及性能研究

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随着全球经济发展,环境污染日益严重,由此引发的一系列问题已引起人们广泛关注。多孔炭吸附和TiO2光催化氧化是目前有机污染物深度净化所采用的两种主要手段。将TiO2与活性炭纤维(ACF)复合,ACF作为吸附中心可为TiO2光催化剂提供高浓度反应环境,加快催化剂传质速率,提高催化剂矿化效率,抑制催化剂失活,解决催化剂分离难题;TiO2作为降解中心可实现ACF的原位再生,增加其平衡吸附量。此外,将贵金属或稀土元素组装到TiO2表面,可消除中间产物污染,减缓催化剂失活。本文以TiCl4和Gd(NO3)3·6H2O为主要原料、聚乙二醇为模板剂,采用酸催化水解法制备Gd掺杂多孔TiO2光催化剂,并通过浸渍法将Gd掺杂TiO2光催化剂负载在ACF表面;以TiCl4和H2PtCl6·6H2O为主要原料,采用光还原法制备Pt掺杂TiO2光催化剂并将其均匀涂覆在玻璃片上。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、傅立叶转换红外光谱(FTIR)、气相色谱-质谱联用(GC-MS)、能谱(EDS)及低温氮物理吸附对催化剂的晶相结构、表面形貌和光谱特征等进行了表征。Gd掺杂多孔TiO2光催化剂研究表明,Gd掺杂能显著提高TiO2的紫外光催化活性,其中Gd(NO3)3·6H2O加入量为0.10 g催化剂活性最高,100 min内对苯酚的去除率达79.8%。多孔TiO2的吸附性能和催化性能受煅烧温度影响,其中煅烧程序为350℃(2h)-500℃(2h)制得催化剂性能最好。Gd掺杂能显著改善催化剂的分散性能,抑制晶粒生长和团聚;多孔结构能显著提高催化剂的比表面积。Gd掺杂还能有效提高催化剂在可见光区的吸收。Gd掺杂TiO2/ACF复合材料研究表明,Gd掺杂能显著提高TiO2/ACF的紫外光催化活性,其中Gd(NO3)3·6H2O加入量为0.20 g复合材料活性最高,100 min内对苯的去除率达71.2%。同时,Gd掺杂TiO2/ACF复合材料的光催化活性还受浸涂次数的影响,其中浸涂2次的活性最高,且光催化反应100 min后仍能表现出较高活性。Gd掺杂能有效抑制催化剂的晶粒生长,使催化剂的平均晶粒尺寸减小。Gd掺杂TiO2/ACF红外吸收峰由500 cm-1移至540 cm-1,形成了Ti-O-Gd键;并在1060 cm-1附近出现Ti-O-C的吸收峰。随浸涂次数的增加,TiO2/ACF的比表面积下降。Gd的掺入能减缓催化剂失活,在Gd掺杂TiO2/ACF表面未发现醌类中间产物的存在。Pt掺杂TiO2薄膜研究表明,Pt掺杂能显著提高TiO2薄膜的紫外光催化活性,其中H2PtCl6溶液加入体积为0.78 mL催化剂活性最高,100 min内对苯的去除率达54.6%,且光催化反应100 min后仍能表现出较高活性。高温下Pt/TiO2薄膜催化活性的提高与Pt的热催化性质有关,催化剂对苯的去除性能是由光催化与热催化的协同作用完成的。
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