二维石墨烯单层由于比表面积大、导电性好以及化学稳定性高,是良好的金属纳米团簇催化剂载体。近来实验表明在合成气生成液态烃的费-托反应中,石墨烯负载金属钴纳米团簇对一氧化碳分子表现出良好的催化活性和高转化率;另外在储氢方面石墨烯载体能够提高金属钴纳米团簇的稳定性,实验预测该复合物在储氢方面有巨大的潜力。目前,理论上主要局限于对自由金属钴团簇以及与石墨烯衬底之间相互作用的研究,而对该复合物在催化及储氢性能的计算未有报道。本文基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了石墨烯负载金属钴纳米团簇上CO分子的吸附,NH₃分子的吸附与解离,H₂分子的吸附及其储氢性能,着重讨论了石墨烯衬底中点缺陷如:碳空位、异质原子替代掺杂等对这些性能的影响,并结合电子结构对其微观机理进行分析,主要结论如下:（1）Co₁₃与石墨烯衬底之间表现出共价键特征。一氧化碳更倾向于以分子形式在不同石墨烯负载的Co₁₃上吸附。石墨烯上C空位和N掺杂能够增强Co₁₃与CO分子的相互作用,有利于费-托反应过程中CO分子的转化。（2）石墨烯C空位能够增强Co₄与氨分子及其衍生物的相互作用,并进一步促进氨分子的解离,相比于其它衬底,单空位石墨烯表现最明显,解离产物为NH或N,与实验结果相吻合;而石墨烯衬底中替代掺杂B、N原子反而抑制了氨分子N–H键的断裂。同时,石墨烯-Co₄复合物对氨分子解离的催化活性与复合体系中Co团簇较低的d带中心位置密切关联。（3）石墨烯作为衬底可以有效调节Co₄对氢分子的吸附强度,实现可逆储存。石墨烯中C单空位极大提高了Co₄的稳定性,而杂质原子掺杂也有效地提高了其对氢的吸附。其中,吡啶石墨烯以及C空位周围替代一个N原子石墨烯负载Co₄由于其优异的结构稳定性、较高的吸氢量及可逆的储氢能力,优于其它类似体系是极具前途的储氢介质。石墨烯-Co₄的储氢性能也与复合体系中Co₄较低的d带中心位置相关。