介质阻挡放电等离子体降解甲基橙的实验研究

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本文以介质阻挡放电等离子体为手段,以甲基橙溶液为研究对象,研究了介质阻挡放电等离子体的降解效果、分析了介质阻挡放电过程产生的活性物种的种类及其在甲基橙降解过程中作用、检测了甲基橙降解的中间产物、分析了介质阻挡放电等离子体的降解甲基橙溶液的机理。1、以100 mg/L甲基橙溶液为基准,在22.0 kV、10.5 kHz、常温常压下,介质阻挡放电等离子体降解10 min后甲基橙的降解率达到60 %;降解30 min时甲基橙的降解率达到98 %,TOC降解率达到30.4 %,COD降解率达到45.2 %;放电35 min时,甲基橙的紫外可见分光光谱图上已不出现甲基橙的特征吸收峰,甲基橙已完全降解,此时反应液清澈透明。2、介质阻挡放电降解甲基橙过程中,电导率的增加不利于甲基橙的降解,酸性条件下甲基橙的降解率明显高于中性和碱性;SO42-和CO32-的存在会降低甲基橙的降解率,而Cl-和Fe2+的存在则会提高甲基橙的降解率。3、通过对介质阻挡放电过程气相活性物种发射光谱的检测发现,在气相中产生的活性物种主要有O3、O2、OH+、N2、Hα、H2O+、OH等,分析了活性物种的能级跃迁,以及其在降解甲基橙过程中的作用规律。4、分析了介质阻挡放电过程中臭氧的产生过程和自分解的机理,以纯水为放电介质的条件下臭氧在液相中的最高浓度为0.231 mmol/L,以甲基橙为放电条件下臭氧在液相中最高浓度为0.15 mmol/L,分析臭氧的物理吸收过程和化学吸收过程发现,臭氧的化学吸收过程强化了臭氧向液相主体的传递。5、通过对甲基橙放电产物以及甲基橙分子结构的键能分析可知,甲基橙分子降解过程可以分为开环氧化、深度氧化以及彻底降解等三个阶段,各个阶段的划分是根据甲基橙分子键氧化的难易程度划分;并对反应机理进行推测,结果表明在反应中活性物种在分子键的断裂及苯环的氧化等方面起到重要的作用。
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