荧光碳点及其复合金属化合物的制备与应用

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荧光碳点是近年来兴起的具有代表性的零维碳纳米材料,因制备原料繁多,合成方法简单而受到研究者的青睐。源于天然或可再生材料得到的碳点,具有低毒、环保、生物相容性好等优点,在生物成像、纳米医学等方面得到了广泛的应用。其中茶叶作为一种健康饮品,如同已报道过的蜂蜜一般,在生产发酵过程中也存在着天然的碳点。本文通过设计实验制备了茶叶碳点,利用茶叶碳点的表面官能团与多种物质的作用,和邻苯二胺结合构建了新的传感平台,实现金属离子的检测。同时又和金属化合物复合制备出磁性纳米材料,复合物具有较高的类酶活性,可以以3,3,5,5-四甲基联苯胺(TMB)作为指示物,实现过氧化氢的检测。主要研究内容和成果有以下两方面:(1)通过一种不需要高温处理的冲泡方法从微生物发酵的普洱茶中首次获得了荧光碳点,进行表征发现制得的碳点表面含有丰富的官能团,对铁、铜离子有较好的检测能力。此外,为了弥补纯碳点单强度传感的不足,利用获得的碳点和邻苯二胺结合构建了一种能够同时实现比率和比色双信号传感的平台。结果发现,铁离子在新传感平台的表现与纯碳点探针有了明显的差异,Cu2+的检测极限降低为51 nM,检测范围扩宽为0-111μM。新构建的传感平台提高了选择性和灵敏性。其检测机制主要由Cu2+离子的配位反应导致的荧光猝灭和碳点向邻苯二胺氧化产物的荧光共振能量转移协同完成。这种协同机制为荧光探针的构建提供了新想法。(2)根据之前茶叶碳点和Fe离子作用导致荧光猝灭的研究,水热法制备T-CDs@γ-Fe2O3磁性纳米复合材料,通过借助SEM,XRD,XPS等表征手段对比了复合前后催化剂的差异,结果发现,碳点的加入改变了氧化铁的晶体结构。然后在光照条件下进行类酶活性验证,对碳点在其中所起到的作用进行分析。通过实验发现:T-CDs@γ-Fe2O3复合材料是未复合α-Fe2O3最大反应速率的6倍,同时也大于其他报道过的类似纳米酶。T-CDs@γ-Fe2O3对比未复合的能够产生更多的活性物质,并且增强了可见光的吸收,具有较低电荷转移阻抗。除此之外,T-CDs@γ-Fe2O3磁性纳米复合材料用3,3,5,5-四甲基联苯胺(TMB)作为指示物,对过氧化氢(H2O2)选择性测定,拟合的曲线具备良好的线性关系,检测极限为2.7μM,检测范围为1-75μM。这项工作为研究人员开发出高级仿生催化纳米材料提供了新的思路,拓展了其在生物传感和环境监测方面的应用。
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