具有非线性光学(NLO)活性的有机材料在激光技术、光通信、光开关、光存储等现代高科技领域具有重要的地位，一直是人们研究热点。这一研究领域的主要任务就是寻找和设计高性能的非线性光学材料。对系列有机化合物体系NLO性质的研究结果表明具有D-π-A结构的有机化合物可显示出良好的NLO活性，经过进一步修饰期望开发出新一代多功能有机NLO材料。本论文简单介绍了非线性光学和非线性光学材料，扼要综述了D-π-A型有机非线性光学材料的研究进展；简述了非线性光学的四个基础理论模拟：分子轨道理论（MO）、HF自洽场、半经验计算法和密度泛函理论（DFT），以及非线性光学极化率的两种常用计算方法：有限场方法（FF）和完全态求和方法（SOS）。本研究工作以苯并噻二唑衍生物作为母体结构，用碳碳双键或石墨烯纳米带采用对称或非对称方式增长共轭π桥，选择不同的推拉电子基团设计多个系列D-π-A型苯并噻二唑衍生物，在CS Chem3D Ultra12.0平台上，使用Mopac2009程序包提供的有限场/AM1方法分别对目标分子的电子结构信息和分子的各阶极化率进行计算，并对共轭π桥的不同增长方式、长度、不同形状和不同取代基尤其是TNF对分子电子结构及分子的非线性光学性质的影响进行研究。计算结果表明：共轭链长接近时，相对于碳碳双键增长共轭π桥而言，石墨烯纳米带对D-π-A型有机物的非线性光学极化率的影响要显著；相对于非对称性增长共轭π桥的目标分子而言，对称性增长共轭π桥的目标分子的β和γ随着共轭链的增长起伏性变化较明显；共轭π桥较短时分子的二阶极化率(β)和三阶极化率(γ)与共轭链长的线性相关性较好，而当共轭链长较长时,分子的二价极化率和三阶极化率随着共轭链的增长而呈起伏性变化；共轭链长对含苯并噻二唑直线型共轭π桥的分子的极化率比D-GNR-A分子和角型共轭π桥的分子的极化率影响程度大；推电子基团的供电子能力越强，拉电子基团的吸电子能力越强，共轭π桥的电荷转移程度越大，非线性极化率也越大，同时发现三硝基呋喃比三氰基呋喃的吸电子能力更强，对非线性极化率影响更大，有望成为较理想的新型拉电子基团；部分目标分子的二阶极化率β与α ΔE-1和三阶极化率γ与α ΔE-2和β ΔE-1都有较好的相关性。总之，D-π-A型苯并噻二唑衍生物很有希望成为高性能NLO光学材料的候选。