随着人类社会的工业迅猛发展,水污染的环境问题日益严峻。其中的水体重金属离子污染由于其生物不可降解、随食物链富集等特点而对生物和人体产生长久的危害。发展重金属的修复技术刻不容缓。利用吸附剂对水体中的重金属离子进行吸附是一种操作简便、成本低廉、可循环性高的处理方法,而有机功能化的SiO₂纳米微球在捕获废水中重金属离子方面有良好的前景。但是,特定官能团在SiO₂表面上的吸附效果尚不清楚,因此需要对表面修饰官能团引起的吸附性能的提高进行定量分析和机理研究。本文的主要研究内容如下:1、利用经典的St?ber法成功合成了具有良好的单分散性的二氧化硅纳米微球,并通过简易的硅烷化反应,实现了SiO₂的表面官能化,成功合成-EDTA、-COOH、-SO₃H、-SH和-NH₂等五种有机基团功能化SiO₂。扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、比表面积（BET）表明五种有机基团功能化的SiO₂的大小和形貌与原始二氧化硅纳米微球保持一致,即表面改性方法几乎不改变原始SiO₂的形态和相貌。红外光谱（FTIR）说明合成后并不破坏基底材料本身。最后,能谱（EDS）和X射线光电子能谱（XPS）分析表明在五种有机基团功能化的SiO₂上检测出对应官能团的特征元素,进一步说明成功在SiO₂表面接枝上不同的有机官能团。2、批量吸附实验证明原始的二氧化硅纳米微球对Pb²⁺,Cu²⁺、Ni²⁺、Zn²⁺、Cd²⁺的吸附容量是可以忽略的,即SiO₂本身的吸附容量可忽略,功能化后得到的材料具有的吸附能力来自修饰的有机官能团。而通过热重分析计算得出-EDTA、-SO₃H、-COOH、-SH和-NH₂功能化SiO₂表面修饰的有机官能团的含量分别为:-EDTA功能化SiO₂为0.2538 mmol/g,-SO₃H功能化SiO₂为1.4238 mmol/g,-COOH功能化SiO₂为0.6818 mmol/g,-SH功能化SiO₂为0.7560 mmol/g,-NH₂功能化SiO₂为0.8759 mmol/g。紧接着,-EDTA、-SO₃H、-COOH、-SH和-NH₂功能化SiO₂对Pb²⁺、Cu²⁺、Ni²⁺、Zn²⁺和Cd²⁺离子的吸附实验中发现,EDTA对这些重金属离子的吸附容量分别为0.387、0.380、0.312、0.349和0.362 mmol/g,而利用接枝官能团摩尔数进行归一化后得出,单位毫摩尔基团吸附容量1.511、1.497、1.228、1.366和1.423 mmol/mmol,EDTA均是最大的。这也表明SiO₂纳米微球上修饰EDTA基团对其吸附能力提高的幅度是最大的。同时在pH对吸附容量影响实验、动力学实验和等温吸附实验的分析结果均表明,与-COOH,-SO₃H,-SH和-NH₂有机基团相比,用-EDTA基团对SiO₂进行表面改性对其吸附能力提高的幅度是最大的。这是第一次在有效官能团摩尔数的基础上评估功能化SiO₂的吸附性能,可以弥补基于单位质量计算的常规评估方法的不足。3、在进一步机理分析中,Zeta电位分析显示-NH₂功能化SiO₂的吸附量非常低是因为在进行吸附时其表面带正电。而吸附效果良好的-EDTA、-COOH和-SO₃H功能化SiO₂的表面均带负电。通过XPS的分析得出-EDTA、-SO₃H、-COOH、-SH和-NH₂功能化的SiO₂吸附Pb²⁺离子的吸附作用位点,依次推导出其吸附的构型后,建立三维模型并用Dmol³模块优化结构和计算结合能。得出-EDTA、-COOH、-SO₃H、-SH和-NH₂官能化SiO₂上吸附Pb²⁺离子的吸附能大小顺序恰好与单位毫摩尔的理论最大吸附容量从大到小的顺序一致,即两者存在一定的正相关性。最后通过对比-EDTA、-SO₃H、-COOH、-SH和-NH₂硅烷化试剂对Pb²⁺离子进行吸附的模型和其对应分子对Pb²⁺离子进行吸附的模型发现,与其他有机基团相比,-EDTA具有不存在官能团之间导致地位阻问题的优势。综合考虑分析可得,-EDTA不仅表面带负电与Pb²⁺离子相互吸引、与Pb²⁺离子作用的吸附能较高,而且作用的空间位阻小,构象能量低。因此,进一步推测在SiO₂上修饰的-EDTA基团相对于其他基团来说,会对其吸附作用力和吸附容量有更大幅度的提高。4、实际水体中Na⁺、K⁺、Ca²⁺和Mg²⁺等阳离子的存在对EDTA-SiO₂吸附Pb²⁺的影响十分微弱。而Cu²⁺、Pb²⁺、Ni²⁺、Cd²⁺和Zn²⁺等五种重金属离子共存时,低浓度下EDTA呈现出广谱吸附的特点,在高浓度下则有优先顺序。EDTA在pH>3时具有良好的吸附能力,而在pH<2时吸附量较小,据此可实现pH驱动的吸附-脱附循环,以达到材料重复利用的目的。从EDTA-SiO₂在这些条件下的表现,更全面地到SiO₂作为基质的稳定性以及EDTA在各种环境下的广适性使EDTA-SiO₂材料实际废水环境下的应用前景良好。这项工作不仅开发了一种有效的SiO₂吸附剂,而且为具有丰富吸附位点的新型SiO₂材料的评估和设计提供了有价值的见解。