氧化石墨烯（graphene oxide,GO）作为一种典型的新型碳质纳米材料,在生产生活各个领域具有广阔的应用前景。其使用量的逐年增加导致其向环境中不断释放,造成一定程度的微颗粒污染。我国工业化的快速发展伴随的重金属污染问题日益突出,导致重金属对人类身体健康和生态环境产生不可逆的损伤和危害。重金属和GO进入环境后会发生复杂的相互作用,以土壤介质为媒介影响彼此的环境行为与效应,造成潜在的二次污染,从而使复合污染比单一污染更加复杂和难于治理。本文研究了GO在环境温和条件下的转化途径,通过经典柱迁移实验、吸附分配实验,结合XDLVO理论计算和DFT模拟计算等手段,探究了GO及其转化产物与典型重金属离子Zn2+、Cd2+、Pb2+对彼此在多孔介质中运移性的影响,为阐明微颗粒-重金属复合污染的环境行为和归宿及其风险评估与污染防控奠定基础。本文得到的主要研究结论如下:1.紫外光照和硫化处理对GO均有一定的还原效果,表明GO具有在环境条件下发生转化的可能性。两种还原方式均导致GO表面含氧官能团数量减少,表面电负性降低,疏水性增强,在水环境中更易于团聚,悬浮稳定性变差。但不同处理方式对GO的还原机制不同,紫外光辐照可致使GO表面含氧官能团剥离,而硫化还原可导致GO表面含氧官能团发生转化。2.重金属离子对石墨烯材料运移性的影响比常见碱金属离子更大。这是由于一价离子主要通过XDLVO效应影响石墨烯胶体的迁移,而重金属离子主要通过阳离子键合桥联作用抑制石墨烯胶体的迁移。不同离子半径的二价重金属离子抑制石墨烯材料运移性的顺序符合Hofmeister序列。即:金属阳离子的离子半径越大,水合能力越弱,与石墨烯颗粒形成稳定的内层配合物的趋势越强,对石墨烯材料运移性的抑制作用越强。重金属离子对石墨烯材料运移性的影响程度与材料物理化学性质有关。还原程度最高的IR-GO迁移能力受重金属离子影响最小。而SR-GO因还原过程中官能团的再分配导致羧基等络合基团数量增加,与重金属离子之间的相互作用增强,迁移能力受到抑制。3.运移性较强的石墨烯材料可以载带重金属离子进行协同迁移,也可以通过促进颗粒-颗粒、颗粒-介质之间相互作用对部分高浓度重金属离子的运移性起到一定的抑制作用,从而改变重金属在环境介质中的稳定性和持久性。三种重金属离子中,离子半径最大、水合能力最弱的Pb2+的运移性最易受到石墨烯材料的影响。三种石墨烯材料中,羧基含量最高的SR-GO最易与重金属离子发生相互作用而影响其运移性。综上所述,石墨烯材料与重金属离子共存的体系中,两类污染物对彼此运移性的影响与石墨烯材料官能团分布以及重金属离子的络合能力有关。碳质纳米颗粒的环境转化不但会影响自身的性质与行为,也会对其与共存重金属之间的相互作用产生影响,从而改变微颗粒-重金属复合污染的影响范围和环境风险。因此,明确碳质纳米颗粒及其衍生物和重金属在环境介质中的共迁移行为,对全面了解两类污染物的环境行为与归宿,正确分析、评价和预测其环境风险做出了启示,也为微颗粒-重金属复合污染防控和修复技术开发奠定了基础。