近年来随着能源利用、工业生产等过程产生了各种污染物,传统污染物治理技术越来越难以满足处理需求。传统的芬顿及类芬顿技术在处理环境污染物时,为了确保其较好的处理效率,反应过程中需要消耗大量氧化剂,或同时需要与其它技术进行联合,因此在增加处理成本的同时,也加重了对能源的消耗。根据“十四五”规划中对绿色发展的要求,目前以绿色节能低碳为核心不断研发并改良各种污染物处理方法逐渐成为新的发展趋势。氧活化是分子氧在催化剂表面吸附,利用催化剂表面电子转移提高自身活性再解离的连续过程,是燃料电池氧还原反应、挥发性有机化合物（VOCs）催化燃烧等反应的关键步骤。本文将氧活化过程与类芬顿反应机理结合,通过液相原位还原自组装的方法制备了一类三维石墨烯负载纳米零价金属催化剂（3D-GN@n ZVMs）,缓解了纳米零价粒子易于团聚失活的问题,拓宽了p H应用范围,实现了通过活化水体中溶解氧（DO）原位生成H2O2诱导类芬顿反应,高效降解水中各种抗生素污染物。主要的研究工作如下:（1）制备了三维石墨烯包裹纳米零价铁（3D-GN@nZVI）、三维石墨烯负载纳米铜（3D-GN@Cu）和三维石墨烯负载纳米零价铁掺杂非晶态铝氧化物（3D-GN@n ZVI/Al）催化剂并优化了制备工艺,利用扫描电镜（SEM）、比表面积分析（BET）、X射线衍射光谱（XRD）、拉曼光谱（Raman）和密度泛函理论（DFT）计算对其物理化学性质进行了研究。结果表明,纳米颗粒均匀地分散在三维石墨烯层间和孔道结构中,3D-GN@n ZVMs中的活性金属与石墨烯形成微电池结构,活性金属是主要的DO活化及催化中心。（2）考察了3D-GN@n ZVMs活化DO对抗生素的去除效能,研究了不同催化剂、溶液p H值、催化剂用量、反应温度、杂质离子等因素对抗生素降解效率的影响。3D-GN@n ZVI在酸性条件下（p H=3.2）,利用催化剂表面吸附作用协同DO活化诱导类芬顿反应,实现对水中磺胺嘧啶（10 mg/L）的有效降解（81%）。3D-GN@Cu~0-DO体系能够在较宽的p H范围（p H 3.2-7.2）内实现对水体中甲硝唑（MNZ）的有效降解,MNZ的去除率高达92%-63%,p H 3.2时TOC矿化率为65%。3D-GN@n ZVI/Als催化剂在p H3.2-10.0范围内,不论是有无DO条件下,3D-GN@n ZVI/Als均能高效去除水中氯霉素（CAP）。抗生素的降解反应符合拟一级动力学模型,热力学结果表明降解反应是由化学反应驱动的降解过程。（3）通过自由基消除实验、ESR光谱等确定了3D-GN@nZVI和3D-GN@Cu~0活化DO产生的主要氧化性物质是·OH,而3D-GN@n ZVI/Als催化剂表面上生成的主要氧化性物质是单线态氧（~1O2）。结合电化学FTIR光谱、XPS表征、ORR分析以及DFT计算研究了3D-GN@n ZVMs活化DO的反应机制,3D-GN@n ZVI和3D-GN@Cu~0中的活性金属与石墨烯形成微电池结构促进催化剂表面的电子传递,从而活化DO原位生成·OH,3D-GN@n ZVI/Als通过单电子传递活化DO生成~1O2;并利用LC/MS检测了抗生素降解过程中产生的中间产物,提出了可能的降解路径。（4）评估了催化剂的稳定性和经济性,循环实验结果表明,3D-GN@n ZVI经过两次重复使用后即失效,3D-GN@Cu~0经过三次循环使用后,对MNZ的降解率仍有63%,3D-GN@n ZVI/Al的稳定性较好,循环使用三次后对CAP的降解率为55%。该催化剂制备工艺简单,使用过程中无需外加药剂和辅助技术,具有较好的经济适用性,可望用于处理能源利用过程中产生的多种复杂有机污染物。