论文部分内容阅读
载氧体是化学链燃烧技术的关键制约因素之一,载氧体性能的优劣对化学链燃烧性能起至关重要的作用。本文以价格低廉,环境友好的铁基载氧体作为研究对象。研究将Fe2O3高弥勒指数晶面(104)负载到惰性氧化物(Al2O3、TiO2、MgO、SiO2、 ZrO2)分别上,以期通过二者的协同作用改善Fe2O3的载氧率低、活性低的缺陷。首先,采用共沉淀法制备负载不同载体的Fe203(104)载氧体,分为Fe2O3(104)/Al2O3、Fe2O3(104)/SiO2、Fe2O3(104)/TiO2、Fe2O3(104)/MgO和Fe2O3(104)/ZrO2,其中Fe203(104)的含量为60%。采用XRD、SEM和BET对载氧体的形貌、成分进行表征分析。结果显示,Fe203(104)均匀分散到载体(Al2O3、TiO2、 MgO、SiO2、ZrO2)表面,载氧体成晶结构良好,颗粒大小均匀,表面结构粗糙,孔隙发达,且比表面积较大。其次,采用热重分析仪以及小型实验台反应床进行复合Fe-基载氧体与CO的化学链反应。结果表明:载体可以提高Fe203(104)与CO的反应,其中Fe2O3(104)/Al2O3的性能最优,而Fe2O3(104)/TiO2、Fe2O3(104)/SiO2的性能较差;另外,反应温度可有效改变铁基载氧体的反应活性,温度越高,反应活性越好。采用动力学分析方法分析得出复合铁基氧化物是属于一维扩散模型,复合载氧体与CO发生化学链燃烧反应的表观活化能为~161.387 J·mol-1,并且模型计算值与实验值具有很好的相关性。最后,采用元素分析仪分析研究惰性氧化物载体(Al2O3、TiO2、MgO、SiO2、 ZrO2)对所负载的铁基载氧体表面积碳的影响作用。结果发现,Fe2O3(104)/TiO2具有很好的抗积碳能力,而Fe2O3(104)/SiO2和Fe2O3(104)/MgO的C残余量相对较多,即积碳较多。此外反应温度不同抗积碳的能力不同,当反应温度为800℃时,Ti02作为载体制备的铁基载氧体与CO发生化学链燃烧后,表面形成的积碳量最少;当反应温度为900℃时,Fe2O3(104)/TiO2和Fe2O3(104)/Al2O3具有较高的抗积碳性能。