纤维增强橡胶复合材料在橡胶工业中占有非常重要的比重,二者之间粘合性能的好坏是决定橡胶制品安全性和使用寿命的关键。然而,由于高模量和表面惰性等因素,高性能纤维与橡胶基体的粘合效果并不理想。纤维增强橡胶的机理公认应力传递机理,传统的间苯二酚-甲醛-胶乳(RFL)浸渍处理在纤维与橡胶之间构筑了牢固的界面桥连接作用。RFL界面层作为纤维与基体连接的“纽带”,对复合材料的物理、化学以及力学性能有着至关重要的影响。根据模量过渡理论,过渡区的模量应介于纤维增强体与聚合物基体之间的适当范围,本课题选用在水相中具有良好分散效果的片层纳米填料强化RFL浸渍体系,构筑增强、增韧的界面来有效传递外加载荷,改变界面破坏模式,最终达到增强纤维橡胶复合材料界面粘合性能的目的。(1)研究使用层状硅酸盐填料蒙脱土(MMT)强化RFL浸渍体系。本文以尼龙66帘线为研究对象,成功制备了 MMT改性的RFL浸胶液并证明填料在浸胶液中具有良好的分散效果;使用FTIR、SEM、AFM等表征手段对纤维表面的浸渍效果进行分析。结果表明:改性处理后的帘线附胶量和粗糙度随MMT用量的增加而增加,但浸胶液仍能够均匀的涂敷到纤维表面;帘线干热收缩率降低,断裂强力无损失表明改性后纤维仍能满足使用性能的需求。粘合效果测试发现:添加胶乳固含量10wt%MMT改性时,纤维/橡胶复合材料的粘合效果最好,相比于纯RFL体系,H抽出力提高了 24.2%,且抽出后纤维表面覆胶最多,界面破坏主要发生在橡胶基体处;单根帘线剥离力提高了 22.8%,剥离破坏后纤维表面覆胶率为100%。探究了纳米强化界面的作用机理:MMT在浸胶液中具有良好的纳米分散效果,能够显著提高RFL浸胶层的模量。(2)研究使用γ—氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)对钠基蒙脱土进行表面修饰,以防止填料在浸胶液干燥和固化过程中产生相分离,进一步提高MMT的增强效果。通过FTIR、XRD、TGA等分析了不同用量KH550对粘土 MMT的改性效果。发现随着偶联剂用量的提高,MMT的层间距和接枝率也随之升高,当使用30%用量的偶联剂改性时,MMT的层间距由1.22 nm增大到1.68 nm,表面接枝率可达到4.7%;透射电镜下观察到胶膜中MMT呈云雾状分布,表明其良好的剥离分散效果。宏观粘合效果测试发现:MMT表面修饰强化界面可以进一步提高纤维与橡胶的粘合性能,30%KH550用量粘合效果最好,相比于未改性前,H抽出力提高了 8.3%,剥离力提高了 13.0%,相比于纯RFL体系,H抽出力提高了 32.5%,剥离力提高了 35.8%。使用SEM-EDS研究发现大量的S元素在RFL浸渍层聚集,并且MMT改性后的聚集程度低于未改性之前,分析是因为填料的引入提高了界面层的交联程度,阻碍了硫化助剂的迁移。(3)研究使用氧化石墨烯(GO)强化RFL浸渍体系。实验制备了具有良好分散效果的填料GO改性的RFL浸胶液,并且能够均匀的涂敷到纤维表面。帘线附胶率随着填料用量的增加而增加,最佳附胶率在6.0%附近;干热收缩率降低、断裂强力无损失表明改性后纤维仍具有较高的使用价值。与橡胶复合后发现,0.5wt%GO用量的填料改性效果最好,相比于纯RFL体系,H抽出力提升了 13.8%,剥离力提升了 16.4%。GO增强效果弱于MMT,可能是因为未使用合理的浸胶处理工艺,纤维表面浸渍效果差,进而影响界面粘合性能。