【摘 要】
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真菌毒素是由真菌产生的代谢产物,因其广泛存在、毒性强,对人体或动物产生的危害大,引起了严重的食品安全问题。因此,建立快速、准确的真菌毒素定性定量分析方法,对于保障相关食品的质量安全具有十分重要的意义。电致化学发光（electrochemiluminescence,ECL）是一种新兴的分析技术,其操作简便、灵敏度高,在食品安全检测领域具有良好的应用前景。本论文选择谷物中的真菌毒素为主要研究对象,利用
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真菌毒素是由真菌产生的代谢产物,因其广泛存在、毒性强,对人体或动物产生的危害大,引起了严重的食品安全问题。因此,建立快速、准确的真菌毒素定性定量分析方法,对于保障相关食品的质量安全具有十分重要的意义。电致化学发光（electrochemiluminescence,ECL）是一种新兴的分析技术,其操作简便、灵敏度高,在食品安全检测领域具有良好的应用前景。本论文选择谷物中的真菌毒素为主要研究对象,利用新型ECL纳米材料,分别构建自增强ECL体系、ECL-共振能量转移体系（ECL-RET）和共反应剂ECL体系,实现了对黄曲霉毒素B1（aflatoxin B1,AFB1）、呕吐毒素（deoxynivalenol,DON）和玉米赤霉烯酮（zearalenone,ZEN）的高灵敏、快速检测。本论文的研究工作主要分为以下三个部分:（1）基于石墨烯负载钯纳米粒子（Pd-GO）催化鲁米诺建立自增强ECL免疫法（ECLIA）检测小麦和玉米中的AFB1。AFB1是真菌毒素中毒性最强、分布最广的一种天然毒素。研究发现,Pd-GO具有良好的电催化作用,可催化溶解氧生成活性氧物种从而增强鲁米诺的ECL信号。将Pd-GO与鲁米诺和AFB1抗体偶联制成免疫探针,利用三维石墨烯水凝胶（3D NGH）负载金纳米颗粒（Au NPs）作为BSA-AFB1的固定化基质,建立了一种竞争型ECLIA,成功用于检测小麦和玉米中的AFB1。在最佳实验条件下,ECL响应与AFB1浓度对数表现出良好的线性关系,线性范围为0.05～50μg kg-1,检出限为5×10-3μg kg-1（S/N=3）。（2）基于硫化铋（Bi2S3）反向抑制钌基金属有机框架化合物（Ru-MOFs）的ECL,结合适配体特异性识别作用,建立增强型ECL适配体传感方法,实现对DON的快速、灵敏检测。DON是一种谷物中常见的真菌毒素,摄入后会对人体产生危害。研究发现,Ru-MOFs的荧光发射光谱和Bi2S3的紫外-可见吸收光谱存在较大的光谱重叠,可产生良好的ECL-RET效应。基于此,利用Bi2S3对Ru-MOFs ECL信号的抑制作用,结合具有良好特异性的适配体,构建了一种ECL信号“关-开”的增强型适配体传感器,成功用于小麦中DON的高灵敏、高选择性检测。在最佳实验条件下,ECL响应与DON浓度表现出良好的线性关系,线性范围为0.01～500μg kg-1,检出限为9×10-3μg kg-1（S/N=3）。（3）基于铕-卟啉聚合物（Eu-PCP）构建的双重信号放大的ECL适配体传感平台检测玉米中的ZEN。ZEN是谷物中的主要污染物之一。研究发现,卟啉（TCPP）是一种阴极ECL发射体,与Eu3+形成配位聚合物Eu-PCP后可以克服发光效率低的缺陷。基于此,将Eu-PCP作为阴极ECL发射体,利用Au NPs和羧基化石墨相氮化碳（C-g-C3N4）的双重放大作用,构建了一种新型的ECL适配体传感器,成功用于玉米粉中ZEN的快速检测。在最佳实验条件下,ECL适配体传感器与ZEN浓度对数表现出良好的线性关系,线性范围为0.001～200μg kg-1,检出限为9.75×10-5μg kg-1（S/N=3）。
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