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随着科学的发展,人类对DNA有了深入的认识,了解DNA碱基序列对了解疾病的根源和疾病的预防具有重要的意义。DNA电化学生物传感器是近几年迅速兴起的,以DNA作为芯片,将生物化学信号转化成电信号的一种新型传感器。该类传感器以其操作简便、响应快、灵敏度高、重现性好、微型化、低成本等优点备受科学家的青睐。本文以大肠杆菌(E.coil)的DNA片段作为靶,结合还原型石墨烯和纳米金的放大,以邻菲咯啉钴作为电化学指示剂,制成了一种选择性好、灵敏度高的DNA电化学生物传感器。 本论文主要分为以下三个部分: (1)合成了还原型石墨烯和电化学指示剂邻菲咯啉钴。通过对还原型石墨烯的透射电镜(TEM)和电子衍射(ED)的研究,证明合成了结晶良好的“微波状的单层石墨烯”,通过对其修饰的电极的阻抗(EIA)和循环伏安(CV)的研究,说明合成的还原型石墨烯具有较好的导电性:通过对邻菲咯啉钴的电化学行为的研究,得知合成的邻菲咯啉钴具有可逆的氧化还原峰,并且与双链DNA能够进行嵌插作用,邻菲咯啉钴可以作为电化学指示剂进行特定DNA序列的检测。 (2)原位还原纳米金到石墨烯表面,制得了纳米金修饰的石墨烯,不但保持了石墨烯良好的导电性,同时结合了纳米金的放大作用,以邻菲咯啉钴作为电化学指示剂,制得DNA生物传感器。该传感器具有良好的选择性,线性范围5×10-10mol·L-1~3.0×10-9 mol·L-1,线性方程是△Ipa=6.49×10-7A+1.01(Cs2/10-3M)A;线性相关系数γ=0.9979,检测限是7.9×10-11mol·L-1。 (3)在石墨烯表面引入巯基(分别运用表面活性剂2-十一烷基-1-二硫脲乙基咪唑啉季铵盐(SUDEI)和巯基乙胺修饰酸化的石墨烯)。再利用Au-S键将巯基石墨烯(GR-SH)修饰到电极同时将纳米金修饰到电极表面,利用石墨烯和纳米金的联合放大作用,以邻菲咯啉钴作为电化学指示剂,制备了检测大肠杆菌特定DNA的生物传感器。该传感器具有良好的选择性,检测大肠杆菌DNA的线性范围为2.50×10-11 mol·L-1~1.25×10-9mol·L-1,线性方程是△Ipa=1.15×10-7A+8.08(Cs2/10-2M)A;线性相关系数γ=0.9981,检测限是8.33×10-12mol·L-1。