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湖泊沉积物孔隙结构是影响其中物质(营养元素和污染物)迁移转化的重要因素。研究沉积物三维物理结构有助于推动水-沉积物界面的物质迁移转化研究,对于揭示富营养化水生态系统的内源释放规律,评价内源风险具有重要的理论意义和现实价值。
高分辨率CT扫描和重建是研究沉积物三维物理结构的重要手段,但仍缺少针对湖泊现代未成岩沉积物的水饱和性、无定形态、质地细密、结构松散特性的沉积物结构研究方法。本研究构建了一套包含样品采集方法、样品制备方法、数据获取方法、图像解译方法、参数计算方法的湖泊未成岩沉积物三维物理结构研究方法学,在巢湖进行了应用验证。并以巢湖为富营养化湖泊代表,分析了孔隙结构参数与泥沙和污染物沉积的关系,用Fick第一定律估算了巢湖沉积物P、Fe、Mn和7种重金属(Cd、Cu、Ni、Pb、As、Cr、Zn)的内源释放通量,阐明了巢湖沉积物的内源释放风险,为湖泊富营养化控制提供依据。
主要研究内容和结果如下:
(1)湖泊未成岩沉积物结构研究方法学
通过独创原位液氮快速冷冻固定沉积物和LR White树脂包埋的采样、制样方法,并集成其他学科的相关研究方法,构建了一套包含样品采集方法、样品制备方法、数据获取方法、图像解译方法、参数计算方法的湖泊未成岩沉积物三维物理结构研究方法学。整套方法在巢湖的应用验证表明,该方法可以呈现湖泊未成岩沉积物的三维物理结构,揭示与物质转化扩散密切相关的孔隙数量、体积分布层次、表面曲折程度、连通程度等孔隙特征。
①样品采集方法:针对湖泊沉积物易扰动的特点,独创沉积物原位冷冻采样管,通过原位液氮快速冷冻固定沉积物,取得原状沉积物。②样品制备方法:针对沉积物结构松散的特点,采取高效冷冻干燥和超低粘度LR White树脂包埋的方法固定沉积物。经过初步切割-预包埋-冷冻干燥-包埋-切割-增加参比薄片(树脂和矿物质)的流程,将沉积柱制备成满足CT上机要求的小体积稳定样品。③数据获取方法:用分辨率为微米级的工业显微CT扫描沉积物样品,根据900个角度的投影数据,通过FDK算法和几何校正重建沉积物三维图像。沉积物三维图像的空间分辨率为4.8μm,且能够区分矿物质、有机质和孔隙。④图像解译方法:针对样品图像灰度范围不一致的问题,根据参比的灰度将样品的灰度进行校正,用标准样品的分割阈值对样品图像进行解译,准确提取孔隙三维结构。⑤参数计算方法:选择描述沉积物孔隙的数量、体积分布层次、表面粗糙程度、曲折程度、连通程度的孔隙度((o))、体积分形维数(Dv)、表面分形维数(Ds)、孔隙连通性、曲率(θ2)等参数,用matlab和mathematica编程计算。
(2)巢湖沉积物结构特征
运用已构建的沉积物结构研究方法,研究了巢湖不同沉积类型湖区的沉积物介质结构,揭示了巢湖表层沉积物孔隙连通性高但细小孔隙多的特点,建立了曲率与孔隙度的关系θ2=0.94×(o)-1.19。
巢湖表层沉积物(0~3mm)的孔隙度在0.51~0.62之间,99%以上为连通孔;体积分形维数在1.94~1.98之间、体积分形维数在1.76~1.86之间、曲率在1.61~2.16之间。随深度增加密度增加、孔隙度减少、体积分形维数减少、表面分形维数增加,孤立孔的数量和体积增加,曲率增大,最显著变化发生在水沉积物界面0-1mm范围以内。巢湖沉积物连通孔在垂直方向上的曲率比水平方向曲率高10%~13%,对物质扩散的阻碍作用稍强。
(3)巢湖磷/重金属沉积现状和演变趋势
根据137Cs重建沉积年代,分析巢湖整体泥沙和磷/重金属沉积现状及趋势,评估潜在生态风险。巢湖西部湖区沉积物磷/重金属富集相对严重,重金属综合潜在生态风险不高,但Mn、As元素存在较强的生态风险。2000年以来磷/重金属沉积没有显著变化。
巢湖西部湖区泥沙平均沉积速率约为0.32~0.47cm·a-1,中东部湖区平均沉积速率约为0.56~0.60cm·a-1。巢湖表层沉积物元素呈现自西向东、自北向南减少的趋势,污染最严重区域为南淝河入湖口附近和西湖湖心。多种金属评价方法结果显示,巢湖综合潜在生态风险较低,但仍有6%面积处于较强风险(RI>300),As是主要的生态风险危害贡献者(E>80的面积占18%);Mn也是重要的风险元素,有40%的面积高于NYSSC最高效应浓度值。巢湖重金属和磷分别从1960s,1980s开始快速富集,2000年后富集程度趋于稳定。
(4)巢湖水-沉积物界面磷/重金属释放通量
水-沉积物界面高分辨率孔隙水物质剖面显示,巢湖沉积物所有关注元素中仅有P、As、Mn元素主要由孔隙水中向上覆水体扩散,其他元素扩散方向不明显。水-沉积物界面释放通量说明As的释放风险较大。
P、As、Mn释放强度分别处于-0.02~2.8,0~0.47,0~6.3mg· m-2· d-1之间,释放通量最高值分布在西部湖区北岸。全湖水-沉积物界面每年的物质沉积和释放通量为:P沉积1059t,释放42t; Mn沉积1421t,释放497t; As沉积22t,释放12t;其他重金属均为沉积,不存在明显释放,沉积通量分别为:Zn225t,Cr73t, Pb51t, Cu35t, Ni35t, Cd0.44t。