随着我国工业化和城市化的快速发展,大城市建成区外围往往形成了工业、居住、农业混合带。工业生产、城市道路交通产生的重金属污染通过大气沉降、河水灌溉等方式进入土壤-蔬菜系统,不仅会影响农作物的生长,一些流入市场销售的蔬菜瓜果还会威胁食用人群的身体健康。由重金属污染导致的环境问题、食品安全问题已不容忽视。目前针对城市大气沉降、土壤、路面灰尘、蔬菜中重金属污染特征及风险评价的研究已较为全面,因此进一步探讨城市大气沉降、土壤-蔬菜系统中重金属的污染来源及其贡献具有重要的意义。本研究在国家自然科学基金项目“城市大气重金属干湿沉降对土壤-蔬菜系统的污染效应(41271472)”的支持下,选取上海市郊宝钢总厂、吴泾化工区、御桥垃圾焚烧厂等典型工业区周边及远郊青浦响新村为研究区域,以重金属Zn、 Cr、Cu、Pb、Cd、Hg和类金属As为研究对象,通过研究大气沉降中颗粒态重金属沉降通量的时空变化特征、市郊土壤和蔬菜中重金属的污染特征及来源、盆栽蔬菜Pb同位素比值,探讨城市大气沉降对土壤-蔬菜系统中重金属的污染效应及来源贡献。主要研究结论如下：(1)大气沉降中颗粒态重金属Zn、Cr、Cu、Pb、Cd、Hg和As的月均沉降通量分别为3271.76、2264.60、504.43、1340.60、57.37、7.58和30.42μg/m2。各元素通常在秋季(11月)、冬季(1月)、初夏(6或7月)出现全年中的通量高值。空间上主要表现为宝钢和吴泾两地沉降通量较其它样点高。后向轨迹结果表明,每年11月至次年3月,上海地区雾霾高发和重金属沉降通量上升均与来自北方的污染气团有关；每年6-10月,受东南季风和台风影响,这段时间重金属通量升高主要是由当地污染排放造成的。(2)市郊农田土壤样品中重金属Zn、Cr、Cu、Pb、Cd、Hg、As的平均含量分别为122.51、79.75、24.54、28.14、0.15、0.82、6.49mg/kg,均低于附近路面灰尘中的含量。内梅罗指数和地累积指数评价结果均表明市郊路面灰尘的重金属污染水平较农田土壤更严重。土壤中Hg污染较为普遍；浦东御桥附近、宝钢总厂西侧、吴泾化工区南侧灰尘中重金属污染元素种类较多、污染程度较严重,与其所处地理位置有密切关系。冬季市郊青菜和杭白菜可食部分重金属Zn、Cr、 Cu、Pb、Cd、Hg、As的平均含量分别为37.0、1.94、4.81、0.73、0.44、0.02、0.52mg/kg,总体低于根系中含量,根部对重金属的富集吸收能力更强。健康风险评价结果表明,蔬菜可食部分的目标危害商数均小于1,说明食用洗净、烹饪后的蔬菜还是安全的。食用同样的蔬菜,幼儿的健康风险相对较大,老年人较低。(3)相关性分析结果表明,土壤和灰尘中Pb、Cr、 Cv、As口Zn元素可能具有相同的污染来源,与工业排放、汽车尾气、化肥施用等因素有关。因子分析结果表明,将Pb和As同归为工业源,Cr和Hg为工业和农业混合源,Zn和Cu为工业、交通和农业混合源,Cd为农业源。Pb同位素示踪结果表明,土壤中的铅主要来源于成土母质长江河口沉积物,蔬菜和路面灰尘则以汽车尾气、燃煤、工业排放等人为源为主。(4)利用Pb同位素比值修正Voutsa污染贡献模型后发现,叶菜类蔬菜可食部分和根部在生长周期内受大气降尘、降水的影响总体较小,土壤对植株内重金属含量贡献率可达到80%以上,且对根系部分的贡献更大。综上所述,上海郊区钢铁、化工等工业排放对附近大气沉降颗粒物、土壤、路面灰尘及露天种植的蔬菜中均有一定的影响,土壤-蔬菜系统中重金属污染来源复杂,与土壤和大气沉降均有关系。