硫化物异质微结构的调控及其在电解水中的应用研究

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社会的发展引起的一些环境污染的问题以及煤、石油、天然气等不可再生能源的大量使用带来的能源短缺问题,无时无刻不在提醒着我们发展友好的、廉价的、可再生的能源。氢气被认为是最有潜力的可代替化石燃料的新型能源之一。工业上的电解水制氢技术是获取氢能的有效策略,有利于氢能的较大规模的生产和应用。但是电解水制氢效率的提升是目前要解决问题的关键,制备出在碱性溶液中析氢反应(HER)和析氧反应(OER)高活性的电催化剂是我们提升电解水制氢效率的重要途径。调查研究发现,就目前在碱性环境下,HER和OER催化剂主要以贵金属铂(Pt)和二氧化钌(RuO2)为代表,但是它们的高成本以及稀缺性不利于在工业上大规模的生产,而低成本,储量丰沛的过渡金属硫化物因其较高的电催化活性而有望取代贵金属催化剂。单一组分的金属硫化物电催化活性较低,我们利用硫化物复合或者元素掺杂的策略,开发出一些多金属的化合物,利用不同物质界面之间的协同效应以及电子间的相互作用,增强了金属硫化物的电催化活性。本文目标就是通过构造硫化物复合成异质结构材料,通过研究电子结构的调控、异质界面间的相互作用来实现样品电催化活性的提升。(1)通过一步水热法和不同摩尔比例的Fe、Ni先制备出前驱物,然后用热硫化的方法引入S元素,通过XRD数据对照以及HRTEM条纹观察分析,最终确定制备了的异质结构FeS2/NiS2材料,样品具有较高的电催化活性,其OER过电位在10 mA/cm2的电流密度下为268 mV,塔菲尔斜率为62 mV/dec,并且样品具有很好的电化学稳定性。FeS2/NiS2异质结构电催化活性的提升归因于异质结构之间的界面协同效应和元素间有效的电子相互作用。(2)通过水热法先制备出NiMoO前驱物,接着热硫化处理制备得到异质结构NiS2/MoS2材料,相对于单一的MoS2材料,两种物质间电子的相互作用以及异质界面间协同作用赋予NiS2/MoS2较高的电催化活性位点,实现了催化效率的有效提高,其在10 mA/cm2的电流密度下的析氢过电位为147 mV,塔菲尔斜率为68.5 mV/dec,进一步研究发现其可用作双功能的全解水催化剂,它在10 mA/cm 2的电流密度下表现出1.72 V的电压以及良好的稳定性。
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