有机无机杂化钙钛矿在发光二极管中的应用研究

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有机-无机钙钛矿是一类重要的材料,它具有较长自由载流子扩散长度,高电荷载流子迁移率,可调谐带隙,高荧光量子产率(PLQY)和溶液加工特性,在钙钛矿光伏发电中,功率转换效率在5年的深入研究中已经增加到22.7%。同时钙钛矿材料也具有出色的色纯度,高亮度和高迁移率等特点,因此钙钛矿材料在发光二极管领域也备受期待。但是钙钛矿发光二极管(PeLED)仍然面对很多挑战:1)需要进一步提高器件效率,以满足并超越有机LED(OLED)和无机量子点LED;2)需要进一步提升器件稳定性。鉴于以上问题,本论文主要研究有机-无机准二维钙钛矿薄膜的结晶动力学对于PeLED器件性能的影响,从界面修饰层调控、器件电荷注入以及器件结构设计等方面入手,多角度分析了钙钛矿活性层与器件性能之间的联系,为提升PeLED的器件效率和克服钙钛矿低稳定性提供了新的研究思路。首先我们在空穴传输层和钙钛矿薄膜之间引入甜菜碱界面修饰层,其可以控制空穴传输层的表面润湿性质并进一步增加结晶成核位点,最终形成均匀的薄膜和较小的晶粒尺寸。由于晶粒尺寸的限制,沉积在PEDOT:PSS/HTL/BL上的钙钛矿薄膜展示了 84.5meV的高激子结合能(Eb),使荧光性能得到明显提升。通过使用甜菜碱作为界面修饰层,相应的PeLED电流效率和EQE显著增强。此外,钙钛矿总是受到差的运行稳定性和脆弱的化学稳定性困扰,特别是暴露于氧气和水分之后。这些劣势我们可以通过适当的封装来解决。然而,诸如离子迁移,相分离和电致伸缩等固有的属性却几乎不能克服。上述问题在大电场下还会加速发生.,最终导致器件失效。在本论文中,我们采用界面指示计来直接揭示漏电位置,并根据界面漂移电流比来定量讨论界面俄歇复合(IAR)和边界条件(界面多子耗尽和界面少子缺陷模型)。基于以上理解,我们可以可控地调节IAR现象。最后,得益于降低的工作电压和良好的性能,俄歇辅助的钙钛矿LED表现出了出色的工作稳定性,在1000cd/m2亮度下T50超过1 1小时,比标准器件长10倍。通过把俄歇复合和电子注入阈值结合在一起,我们实现了复合区域的自调节(RRSa)。这样的情况下,器件即使在30000 cd/m2下也展现出了可以忽略的滚降。这项工作不仅深入了解了 IAR,而且为进一步推动PeLED的商业化迈出了一步。
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