【摘 要】
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传统锂离子电池由于采用液态电解液以及结构设计方面的缺陷,已然不能满足人类对高安全性、高能量密度储能体系的要求。发展固态锂电池及实用性固态锂离子电解质成为近几年研究的热点。其中,石榴石型固态电解质Li7La3Zr2O12（LLZO）由于具有较高的离子电导率,出色的对锂金属稳定性以及良好的对空气面兼容性成为极具应用前途的锂离子固态电解质。目前基于LLZO的研究主要包括以下三个方面:（1）稳定LLZO的
【基金项目】
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国家重点研发计划“新能源汽车”专项“高比能动力电池关键技术和相关基础科学问题研究”（2016YFB0100200）子课题； 国家自然科学基金面上项目,具有无定形结构、原子级分散的多元金属氧化物作为锂空气电池正极催化剂的可控制备、电化学性能和催化机理的研究,项目编号:51972220； 国家自然科学基金面上项目,孤岛状过渡金属磷化物
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传统锂离子电池由于采用液态电解液以及结构设计方面的缺陷,已然不能满足人类对高安全性、高能量密度储能体系的要求。发展固态锂电池及实用性固态锂离子电解质成为近几年研究的热点。其中,石榴石型固态电解质Li7La3Zr2O12（LLZO）由于具有较高的离子电导率,出色的对锂金属稳定性以及良好的对空气面兼容性成为极具应用前途的锂离子固态电解质。目前基于LLZO的研究主要包括以下三个方面:（1）稳定LLZO的立方相结构,从而提高室温离子电导率;（2）与聚合物结合制备复合电解质,优化界面接触;（3）构建设计新型全固态电池结构,实现电极电解质性能的最优化。本论文借助这些思路,采用改进的溶胶-凝胶法合成LLZO,并分别通过Ta元素掺杂和添加Bi2O3烧结助剂,来优化稳定LLZO立方相结构、LLZO的烧结工艺以提高其室温离子电导率。此外,通过相转变和涂布技术制备一种基于LLZTO的柔性电解质膜,并引入超分子填料[Li∈ 12-C-4][I],制备出一种柔性复合固态电解质膜,实现界面优化和电化学性能的提高。另外,还设计一种新型全固态锂硫电池结构,并进行了一些初步的实验探索。本论文取得的实验结果概述如下:（1）采用改性的溶胶-凝胶法在850℃煅烧条件下制备了具有稳定的立方石榴石相的Li6.6La3Zr1.6Ta0.4O12,其室温下锂离子离子电导率达到4.85× 10-5S cm-1。（2）通过在烧结过程中添加10wt.%Bi2O3的烧结助剂,在获得稳定LLZO的立方相结构的同时可以获得相对致密的陶瓷结构,并可以降低烧结温度。（3）采用相转变和涂布技术,获得了具有超高LLZTO含量的柔性固态电解质膜,进一步通过溶解浸渍技术,添加[Li∈ 12-C-4][I]超分子填料获得柔性复合电解质薄膜。,[Li∈ 12-C-4][I]超分子的填充不但改善了复合电解质薄膜的表面粗糙度,优化电解质与锂金属的界面接触,还显著提高了电解质薄膜的离子电导率。利用复合电解质薄膜组装的准固态锂-空气电池也表现出较低的充放电极化,良好的倍率性能和循环稳定性。（4）以多孔Ni金属陶瓷作为集流体和储硫基体,与LLZTO固体电解质组合可以构建一体化全固态锂硫电池。
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