聚丙烯腈非均相偕胺肟化及其对铀酰离子吸附行为的研究

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为实现能源的可持续发展,世界各国在原有化石能源的基础上积极的发展核能。随着核工业的发展,无论是在核电运行还是在核燃料循环的前端、末端都不可避免的产生大量的含铀放射性废液。对含铀废水的处理,减少有害物质的排放是十分必要的。本文采用非均相法对聚丙烯腈进行改性,聚丙烯腈与盐酸羟胺在一定的条件下进行反应。采用Design-Expert实验软件设计实验方案,考虑反应温度、时间、pH、甲醇与水的体积比、盐酸羟胺与聚丙烯腈的摩尔比对偕胺肟基吸附材料制备的影响。利用傅里叶红外光谱仪与扫描电镜对制备的偕胺肟基吸附材料进行表征。红外光谱分析表明改性后材料中腈基吸收峰强度明显降低,偕胺肟基(-C(=NOH)NH2)吸收峰的强度明显升高,表明目标官能团已经生成。改性后的样品具有确定的形态、呈现微球状,表面具有一些微孔,有利于后续的吸附实验。通过配制不同浓度的硝酸铀酰溶液探究偕胺肟基吸附材料对铀酰离子的吸附性能。考察了吸附时间、吸附温度、初始溶液铀浓度等因素对实验结果的影响。在静态吸附实验的基础上进行了动态吸附实验,探究了床层高度、初始溶液浓度以及流速对穿透曲线的影响。在温度298K、吸附剂质量0.05g、初始溶液铀浓度100mg/L、pH=2.5、溶液体积100mL、吸附时间为48h吸附条件下进行的静态吸附实验结果表明:众多的材料中有几组样品吸附容量比较大,最大吸附容量达到了124.24mg/g。偕胺肟聚丙烯腈对水溶液中U(VI)的吸附量随吸附的温度、时间、初始溶液U(VI)浓度的升高而逐渐增大。吸附等温度线分析结果表明,偕胺肟聚丙烯腈吸附水溶液中U(VI)的过程符合Langmuir等温吸附模型方程。吸附热力学分析结果表明,偕胺肟聚丙烯腈对水溶液中U(VI)的吸附是吸热熵增加自发的过程。吸附动力学分析结果表明,偕胺肟聚丙烯腈对水溶液中U(VI)的吸附符合准二级动力学模型方程。吸附速率控制机理分析表明,偕胺肟聚丙烯腈对水溶液中U(VI)的吸附过程中颗粒内扩散过程起主导作用。动态吸附实验结果分析表明,吸附过程可以很好的满足物料衡算,不同条件的吸附柱处理料液能力大致相同,不同的动态模型可以在一定程度上对穿透曲线进行分析,实际过程中应结合具体的情况利用不同的动态吸附模型计算吸附过程的参数。
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