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质子交换膜燃料电池(PEMFC)凭借其高效率、启动迅速、零排放等特点受到了广泛的关注，但其高成本和耐久性是制约其实现大规模商业化应用的两个重要因素。
催化剂的性能直接影响燃料电池的性能和效率。催化剂由活性组分和载体两部分组成，燃料电池催化剂的载体一般选用高比表面积、低成本和高导电性的碳材料。然而，碳载体若发生腐蚀，则表面负载的活性组分就会迁移团聚脱落，催化剂的性能大幅下降，从而导致电堆性能大幅下降。在车用工况中，启/停阶段氢空界面以及待速状态形成是导致碳载体发生腐蚀的主要原因，故提高碳载体的耐腐蚀性可提高车用燃料电池的耐久性。
本文从材料角度入手，通过对碳材料改性来提高碳载体的耐腐蚀性能，以提高PEMFC的耐久性和催化剂的电化学活性，在碳材料改性、催化剂制备方法探究、催化剂制备参数优化、半电池及单电池实际应用方面展开了研究。
首先，从高比表面积、高导电性和较好的孔结构3个方面来初步筛选出2种商业炭黑，分别为BP2000(BP)和EC600J(EC)，在Ni的促进下，高温条件下对其进行石墨化处理。设置一系列温度梯度：1300℃、1600℃、1900℃、2200℃和2500℃。得到石墨化的GBP1300、GBP1600、GBP1900、GBP2200、GBP2500、GEC1300、GEC1600、GEC1900、GEC2200和GEC2500共10种样品。X射线衍射和拉曼光谱表征结果显示，随着高温热处理温度的升高，2种碳材料的石墨化程度都随之增大；氮气吸附比表面表征结果显示，高温热处理过程中，碳材料的大多数微孔结构和部分介孔结构被消除，造成比表面积减小，碳材料表面的基团减少，可供Pt附着的活性位点减少；电化学加速老化测试表明，随着处理温度的升高，碳材料的耐蚀性逐渐增强。综合所有表征结果分析，最终选择GBP系列进行负载合成Pt基催化剂。
本文首先采用简单易实现批量化生产的合成方法(乙二醇一步还原法)来制备60wt.%催化剂。探究反应液pH值对催化剂电化学性能有最大影响，并获得最优pH=12。对自制催化剂及商业催化剂进行加速老化实验测试，结果表明，虽然由于石墨化处理过程中碳材料中孔坍塌导致比表面积降低的缘故，以石墨化炭黑为载体合成的催化剂均匀分散性很差，但耐久性相比较商业催化剂而言有大幅度提升。故寻求新的负载方式(甲酸法)来制备了负载量为50wt.%催化剂：Pt/GBP1300、Pt/GBP1600、Pt/GBP1900、Pt/GBP2200和Pt/GBP2500。经表征发现，该方法的合成催化剂分散性较好，且耐久性随着温度的提升而提升。最终综合考虑选取Pt/GBP2200进行单电池放电研究。Pt/GBP2200的初始性能和Pt/C(JM40)相近，经过10000圈加速老化测试后，Pt/GBP2200的质量比活性衰退率为25.01%(47.87mA?mgPt-1)，商业催化剂Pt/C(JM40)的质量比活性衰退率为73.28%(23.31mA?mgPt-1)。
为评估自制催化剂(以石墨化炭黑为载体负载Pt颗粒)在单电池层面的性能及耐久性，以Pt/GBP2200和Pt/C(JM40)作为单电池阴极催化剂，制备膜电极(MEA)，分别记为MEA-Pt/GBP2200和MEA-Pt/C(JM40)。使用启停循环加速老化实验对膜电极进行测试。MEA-Pt/GBP2200的电化学活性面积较小，仅为MEA-Pt/C(JM40)的一半，但MEA-Pt/GBP2200的最高功率衰减率经加速耐久测试实验后仅为30.80%，而MEA-Pt/C(JM40)的最高功率衰减率为73.59%。经过高温热处理的碳载体形成了有序层状石墨结构，有助于提高催化剂的耐久性。
当前PEMFC的商业化阴极催化剂的性能和耐久性有待提高，经石墨化处理后商业炭黑的改性方面，国内还没有商业化的产品。本文的研究能具有一定的应用价值。
催化剂的性能直接影响燃料电池的性能和效率。催化剂由活性组分和载体两部分组成，燃料电池催化剂的载体一般选用高比表面积、低成本和高导电性的碳材料。然而，碳载体若发生腐蚀，则表面负载的活性组分就会迁移团聚脱落，催化剂的性能大幅下降，从而导致电堆性能大幅下降。在车用工况中，启/停阶段氢空界面以及待速状态形成是导致碳载体发生腐蚀的主要原因，故提高碳载体的耐腐蚀性可提高车用燃料电池的耐久性。
本文从材料角度入手，通过对碳材料改性来提高碳载体的耐腐蚀性能，以提高PEMFC的耐久性和催化剂的电化学活性，在碳材料改性、催化剂制备方法探究、催化剂制备参数优化、半电池及单电池实际应用方面展开了研究。
首先，从高比表面积、高导电性和较好的孔结构3个方面来初步筛选出2种商业炭黑，分别为BP2000(BP)和EC600J(EC)，在Ni的促进下，高温条件下对其进行石墨化处理。设置一系列温度梯度：1300℃、1600℃、1900℃、2200℃和2500℃。得到石墨化的GBP1300、GBP1600、GBP1900、GBP2200、GBP2500、GEC1300、GEC1600、GEC1900、GEC2200和GEC2500共10种样品。X射线衍射和拉曼光谱表征结果显示，随着高温热处理温度的升高，2种碳材料的石墨化程度都随之增大；氮气吸附比表面表征结果显示，高温热处理过程中，碳材料的大多数微孔结构和部分介孔结构被消除，造成比表面积减小，碳材料表面的基团减少，可供Pt附着的活性位点减少；电化学加速老化测试表明，随着处理温度的升高，碳材料的耐蚀性逐渐增强。综合所有表征结果分析，最终选择GBP系列进行负载合成Pt基催化剂。
本文首先采用简单易实现批量化生产的合成方法(乙二醇一步还原法)来制备60wt.%催化剂。探究反应液pH值对催化剂电化学性能有最大影响，并获得最优pH=12。对自制催化剂及商业催化剂进行加速老化实验测试，结果表明，虽然由于石墨化处理过程中碳材料中孔坍塌导致比表面积降低的缘故，以石墨化炭黑为载体合成的催化剂均匀分散性很差，但耐久性相比较商业催化剂而言有大幅度提升。故寻求新的负载方式(甲酸法)来制备了负载量为50wt.%催化剂：Pt/GBP1300、Pt/GBP1600、Pt/GBP1900、Pt/GBP2200和Pt/GBP2500。经表征发现，该方法的合成催化剂分散性较好，且耐久性随着温度的提升而提升。最终综合考虑选取Pt/GBP2200进行单电池放电研究。Pt/GBP2200的初始性能和Pt/C(JM40)相近，经过10000圈加速老化测试后，Pt/GBP2200的质量比活性衰退率为25.01%(47.87mA?mgPt-1)，商业催化剂Pt/C(JM40)的质量比活性衰退率为73.28%(23.31mA?mgPt-1)。
为评估自制催化剂(以石墨化炭黑为载体负载Pt颗粒)在单电池层面的性能及耐久性，以Pt/GBP2200和Pt/C(JM40)作为单电池阴极催化剂，制备膜电极(MEA)，分别记为MEA-Pt/GBP2200和MEA-Pt/C(JM40)。使用启停循环加速老化实验对膜电极进行测试。MEA-Pt/GBP2200的电化学活性面积较小，仅为MEA-Pt/C(JM40)的一半，但MEA-Pt/GBP2200的最高功率衰减率经加速耐久测试实验后仅为30.80%，而MEA-Pt/C(JM40)的最高功率衰减率为73.59%。经过高温热处理的碳载体形成了有序层状石墨结构，有助于提高催化剂的耐久性。
当前PEMFC的商业化阴极催化剂的性能和耐久性有待提高，经石墨化处理后商业炭黑的改性方面，国内还没有商业化的产品。本文的研究能具有一定的应用价值。