【摘 要】
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随着能源枯竭危机的日益增加,新能源储能器件的研发也显得格外重要。而金属锂具备高理论比容量、较低的还原电势和低的密度,被认为是在未来很有前景的高能量密度锂电池负极的之一。但实际应用中存在生成死锂、形成锂枝晶、库仑效率低、循环寿命短等一系列问题。其根本原因是金属锂沉积时无宿主的自然特性,在循环过程中无限的体积膨胀会导致固态电解质界面膜（Solid Electrolyte Interface,SEI）的
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随着能源枯竭危机的日益增加,新能源储能器件的研发也显得格外重要。而金属锂具备高理论比容量、较低的还原电势和低的密度,被认为是在未来很有前景的高能量密度锂电池负极的之一。但实际应用中存在生成死锂、形成锂枝晶、库仑效率低、循环寿命短等一系列问题。其根本原因是金属锂沉积时无宿主的自然特性,在循环过程中无限的体积膨胀会导致固态电解质界面膜（Solid Electrolyte Interface,SEI）的不断破裂和重组。虽然有很多策略来抑制枝晶和缓解体积膨胀,但很难从根源上解决问题。目前,利用三维基体控制金属锂枝晶的生长是最简单有效的策略之一。因此,空心碳基材料就被广泛制备成三维基体。但由于纯碳的疏锂性,很难引导金属锂沉积在空腔中。为了使锂金属直接沉积在空腔内部,通常需要在空心碳材料的内层表面引入亲锂性物质（如Au、Ag等）。而本文通过硬模板法和化学气相沉积法设计制备了一种新型锂基体材料（Si Ox/C@SGC）,该材料由中空空腔、亲锂性Si Ox/C复合材料内壳和高导电性半石墨碳外壳（SGC）组成。当用作锂宿主材料时,这种新型结构具有以下优点:（i）空腔为沉积/剥离锂提供了足够的空间;（ii）亲锂Si Ox能够成功诱导Li沉积到空腔中;（iii）半石墨碳包覆层提高了复合材料的导电性和结构稳定性。用获得的Si Ox/C@SGC基体材料作为锂负极宿主,在电流密度1 m A cm-2,沉积容量为1 m Ah cm-2的条件下循环350圈后,其平均库仑效率可达到99%;通过对称电池测试,在电流密度2 m A cm-2,沉积容量为1 m Ah cm-2的条件下,其极化电压1200 h后仍能稳定在～15 m V,无明显波动。在与商业磷酸铁锂正极组装成全电池后,Si Ox/C@SGC//LFP在电流密度为170 m A g-1下,循环100圈后,仍保持了108 m Ah g-1的比容量。通过非原位透射电镜和原位光学显微镜表征,证明了金属锂成功沉积到Si Ox/C@SGC的空腔中。综上所述,本文通过设计锂金属电池负极结构成功的调控了锂金属在电镀/剥离过程中的均匀沉积,极大的提升了电池的循环性能。这项工作为合理设计下一代锂电池的无枝晶锂金属负极提供了思路。
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