随着石墨烯材料的崛起,二维碳、硅等纳米材料近年来成为物理、材料、生物、化学等领域的研究热点,吸引了众多科研工作者的研究热情。同时新型二维纳米材料不断被发现和研究,比如III-VA族元素构成的二维混合单层材料,砷和锑的二维单层材料等。这些二维纳米材料具有与块体材料迥异的物理和化学性质,在纳米电子器件和生物医学等领域有着重要的应用前景和发展潜力,是目前纳米材料科学中的研究热点。硅,作为碳的同主族元素,其类似于石墨烯结构的二维硅烯材料具有和石墨烯类似的电子性质,即存在近似无质量的超快狄拉克费米子,而硅与当前电子器件材料有更好的兼容性,使得其在未来超快微电子和自旋电子器件方面有良好的应用前景。通过第一性原理计算,系统地研究了过渡金属原子从Sc到Zn嵌入在硅烯单空位和双空位缺陷后其结构的稳定性和磁性。其中,Sc、Ti和Co与硅烯空位的结合能最低,在-6 eV左右;Zn原子的结合能最高为-2 eV。通过研究进一步发现,硅烯本身是不具有磁性的二维材料,但是通过嵌入过渡金属原子(V到Co)可以有效调控硅烯材料的磁性,其中单空位中嵌入Fe原子以及双空位中掺杂Mn原子可以得到大于3μB的有效磁矩。另外,在此基础上掺杂N或者C原子可以进一步增强体系的磁性。磁性的导入为设计硅基纳米自旋电子器件提供了可能性,然而硅烯要想用作器件还必须具有合适的带隙。硅烯零带隙的特殊电子结构限制了以硅烯为沟道的电子装置的关态,导致电流开关比偏低,因此对硅烯电子结构进行一定的调控可以有效拓展硅烯的应用。我们从理论上设计了二维单层III-VA族化合物作为衬底来调控硅烯带隙。采用第一性原理计算系统地研究了单层III-VA族化合物衬底对硅烯的结构和电子性质的影响。对于具有平面结构III-VA族化合物,其与硅烯最稳定的堆叠方式为环环匹配。其中AlN,GaN,和GaP与硅烯之间形成异质结构后,可以在K点打开一个有效的0.1-0.3 e V的带隙。而GaP材料与硅烯材料晶格匹配度最高,通过施加垂直方向的电场可以进一步实现小范围带隙的连续调控。这部分结果为硅烯在不同衬底上的生长提供了理论指导,推动了硅烯在半导体纳米器件中的广泛应用。由于单层硅烯的结构不稳定性,通过对其氢化可以使其稳定性增强,完全氢化以后的硅烯是硅烷,硅烷是具有2.5ev带隙的半导体材料。通过对硅烷部分去氢设计出连续可调带隙的二维硅基材料材料。采用紧束缚和密度泛函相结合的方法系统地研究了大尺度硅烷结构,拟合出二维硅烯的合理紧束缚参数,并通过沿六边形、三角形、zigzag方向、armchair方向对硅烷材料进行去氢考察其结构稳定性和电子性质。我们的研究结果表明沿着六边形状去氢不但最容易实现,而且在硅烷材料上可实现带隙连续调控。尽管iva族纳米材料(硅烯等)的研究取得很大的进展,为了弥补iva族纳米材料的不足,多种新型二维纳米材料被理论和实验相继发现,其中包括最新实验合成的第va族材料砷烯和锑烯,它们具有和硅烯类似的二维六角结构,由于其宽带隙特性,使其未来可能作为蓝光和uv光下工作的光学器件材料。采用第一性原理方法系统地研究了砷烯和锑烯结构中存在的典型的缺陷结构、稳定性和磁性性质。考虑了典型点缺陷结构,这包括stone-wales(sw)缺陷、单双空位缺陷(svs和dvs)以及吸附原子(adatom)。两个单空位缺陷结合可以形成一个能量更低的双空位缺陷结构。在锑烯上存在555|777的双空位结构,这种缺陷结构的出现可以使其从间接带隙半导体转变成为直接带隙半导体。而单空位缺陷以及吸附原子使得这些半导体材料转变为金属性,且吸附原子行为并不稳定。理论结果为砷烯和锑烯等新型二维材料的生长和应用提供了重要的理论参考。与硅烯类似的石墨烯不仅具有优异的电子性质、稳定存在,而且还具有良好的生物相容性。因此这些材料可以被制成智能化微型电子器件进入生物体内。蛋白质是生命的最小单位,了解纳米材料与生物蛋白之间的相互作用机制是纳米材料在生物体内应用的关键。计算结果表明胰凝乳蛋白酶(cht)可以吸附在石墨烯以及不同曲率的氧化石墨烯(go)表面。通过酶的阳离子和疏水残基吸附在go表面,使得go对酶有很强的抑制作用,我们的结果系统的阐述了go对胰凝乳蛋白酶抑制作用机制。同时,还发现go对胰蛋白酶也有类似的效果。另外,由硅元素构成的硅量子点具有无毒易分解代谢的特性,因此我们使用分子动力学方法深入研究了半径尺寸为4nm和11nm的硅纳米粒子对几种酶(包括细胞色素c,rnasea和溶解酵素酶等)方向位点以及吸附作用的影响。结果表明这三种酶都可以吸附在4 nm和11 nm的硅纳米粒子表面,并且尺寸相对较小的硅纳米粒子将会引入一个更稳定的结构。此外进一步探索了纳米粒子表面不同官能团(-OH、-COOH、-NH2、CH3)修饰对细胞色素C的影响,其中-COOH修饰的硅纳米粒子对细胞色素C的影响最小。理论结果表明硅纳米颗粒和酶之间存在选择性相互作用。本论文通过第一性原理计算和分子模拟,系统的研究了硅烯、硅烷、石墨烯、氧化石墨烯、硅量子点、砷烯和锑烯等新型纳米材料,探讨了其稳定性、结构与性能之间的理性机制、提升其性能的途径、以及其在光电器件和生物医学等中的应用。