发展低成本和高效率的理论计算方法能够很好地指导及优化三苯胺类有机光电染料合成设计方案,大大减少实验所消耗的时间和资源。本文在本课题组已经合成一系列三苯胺-均三嗪染料并且进行了结构表征以及电化学测试的基础上,采用理论计算的方法模拟其在溶剂中的几何结构、电子结构,并且完善此系列化合物的光物理测试,探索电子给体的修饰对三苯胺-均三嗪光诱导电子转移体系结构与光物理过程的影响。结果表明电荷分离态的寿命随着给体部分给电子能力的增强而增长,电子回传驱动力与电子转移重组能共同作用决定了此系列化合物形成的电荷分离态的寿命。本文采用密度泛函理论研究了一系列三苯胺-嘧啶染料单体及染料-二氧化钛吸附体系的几何结构、电子结构以及吸收光谱。结果表明嘧啶环的引入削弱了给体与受体之间的相互作用使染料分子HOMO-LUMO轨道几乎没有交盖,限制了HOMO-LUMO轨道的跃迁。染料分子基态到第一激发态的跃迁中,HOMO轨道的电子跃迁到LUMO+1轨道,电子进一步转移到LUMO轨道形成电荷分离态。本文分别采用给体部分修饰、强吸电子基团取代、杂环引入以及氨基乙基氨基插入四种方式对三苯胺-嘧啶染料进行修饰,理论设计性能优良的电荷分离型染料。结果表明在三苯胺部分引入结构简单、给电子能力强的二甲氨基团改善了分子的吸收光谱;在乙烯基邻位引入一个或两个氰基和在邻位、间位分别引入一个氰基的修饰方式不仅拓展了染料分子的吸收光谱还改变了分子跃迁时的轨道跃迁贡献,是有效的修饰方式;在苯乙烯基三苯胺苯环位置上引入杂环实现了对轨道能级的双向调节,拓展了吸收光谱;氨基乙基氨基的引入使给体部分与受体部分成为相对独立的两部分,染料基态到第一激发态的跃迁均以HOMO-LUMO+1轨道为主,并且对给体部分进行修饰可以构成新型的高效电荷分离型染料。