以苯和甲醇为原料进行烷基化反应是增产二甲苯、优化国内芳烃资源配置的有效途径。本论文对ZSM-5和ZSM-11分子筛催化苯和甲醇烷基化反应进行了研究，运用XRD、SEM、NH3-TPD、N2吸附-脱附、ICP-OES和TG方法对分子筛进行了表征，在连续固定床反应器中考察了催化剂性能（反应条件:460℃、0.2 MPa、质量空速3 h-1）。　　首先，采用固态反应法对纳米ZSM-5分子筛负载锑改性，结果表明锑改性可钝化分子筛外表面酸性位、窄化孔道，提高对位选择性;Sb2O3负载量为12.9％时，对二甲苯在二甲苯中的选择性从24.7％提高至58.4％。　　其次，以溶剂挥发-水蒸气辅助晶化法合成了性质相似的微孔ZSM-5和ZSM-11分子筛，研究发现ZSM-11比ZSM-5表现出更高的苯和甲醇烷基化反应活性和稳定性，这是因为甲苯、二甲苯等芳烃分子在ZSM-11孔道内扩散速率更高。通过降低硅铝比、负载Zn可调变分子筛酸性，增加弱酸比例，提高催化剂择形性。　　最后，分别通过后处理法和合成法制备了多级孔ZSM-11分子筛，结果表明多级孔ZSM-11相对于微孔ZSM-11反应活性显著提升，合成法制备的多级孔ZSM-11分子筛有更高的择形性，苯转化率达到54.3％，甲苯、二甲苯总选择性达到91.9％，其中二甲苯选择性为37.9％。该催化剂在反应240 h内保持良好的稳定性，相对于微孔ZSM-11寿命显著提升。