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砷是水体中毒性最大且不可降解的污染物之一。天然来源和人类活动导致水体中砷浓度的升高不仅造成严重的饮用水安全问题,也引起了人们对食品安全的担忧。砷在水体中通常以两种无机物形式存在,即五价的砷酸盐As(Ⅴ)和三价的亚砷酸盐As(Ⅲ)。在氧化和碱性环境,As(Ⅴ)是主要的砷物种,以H2AsO4-和HAsO42-阴离子存在,而在还原或者酸性条件下,如地下水,以H3AsO3非离子形式存在的As(Ⅲ)是主要的砷物种。与As(Ⅴ)相比,As(Ⅲ)毒性更大,而且非离子型的H3AsO3对大多数吸附剂的亲和力低,因此更易迁移且难以去除。吸附是目前研究最多以及应用最广的除砷技术。然而,直接吸附去除非离子态的As(Ⅲ)效果并不理想。因此,As(Ⅲ)预氧化至As(Ⅴ)通常被认为是实际应用中的必要步骤。本论文制备了四种实用性依次增强的铁基吸附剂,并引入氧化剂与制备的吸附剂构建非均相催化氧化体系用于同时氧化和吸附As(Ⅲ),对去除性能和机理进行了深入的研究。主要研究结果如下:(1)使用蒸发和溶剂热法制备了二氧化钛纳米粒子点缀的超顺磁性Fe-Cu二元氧化物(Fe-Cu/TiO2)吸附剂。表面点缀的TiO2纳米粒子在UV照射下能够有效地氧化As(Ⅲ)至As(Ⅴ),而Fe-Cu二元氧化物则能够有效地吸附As(Ⅲ)和氧化产生的As(Ⅴ)。得益于吸附位点和氧化位点的合理分布,1 g/L的Fe-Cu/TiO2在UV的照射下能够将5.2mg/L的As(Ⅲ)完全去除,好于黑暗条件下的效果和Fe-Cu-Ti均匀混合三元氧化物在UV照射的效果。在UV照射下,Fe-Cu/TiO2吸附As(Ⅲ)的吸附量是17.49 mg/g,吸附可以在pH3-9范围内有效进行。同时Fe-Cu/TiO2吸附As(Ⅲ)对水生环境具有很强的抗干扰性。吸附剂具有优异的可重复使用性,五次使用后As(Ⅲ)的去除率依然维持在91.7%。Fe-Cu/TiO2可以将天然地下水中的As(Ⅲ)浓度降低至小于10μg/L。此外,吸附剂可以使用磁铁很容易地从溶液中分离。(2)使用柠檬酸盐焙烧法制备了CuFe2O4磁性纳米吸附剂,将制备的CuFe2O4与过一硫酸盐(PMS)结合,构建高级氧化过程用于As(Ⅲ)的氧化和吸附去除。CuFe2O4可以诱导PMS生成自由基用于氧化As(Ⅲ)。与单独的CuFe2O4相比,CuFe2O4/PMS对As(Ⅲ)具有更强的去除性能。由于氧化和吸附相互促进,非均相催化氧化过程直接除去As(Ⅲ)的效果好于事先将As(Ⅲ)预氧化至As(Ⅴ)然后再吸附。CuFe2O4/PMS吸附As(Ⅲ)的吸附容量不低于63.9 mg/g,远高于单独CuFe2O4对As(Ⅲ)(36.9 mg/g)和As(Ⅴ)(45.4mg/g)的吸附量。该体系可在宽的pH(39)和温度(1040°C)范围内可有效工作。硫酸盐、碳酸盐、硅酸盐和腐殖酸等共存物质对As(Ⅲ)的去除几乎没有抑制。1415μg/L的As(Ⅲ)可以被CuFe2O4(0.2 g/L)/PMS(100μM)完全氧化至As(Ⅴ)并且快速去除至低于10μg/L(小于15分钟)。此外50μg/L的As(Ⅲ)可在1分钟内完全氧化并除去。所提出的处理方法对于在环境条件下修复As(Ⅲ)污染的地下水是非常可行的。(3)使用冷冻铸造技术制备了具有径向发散大孔的铁基-壳聚糖珠(P/Fe-CB)吸附剂。制备的P/Fe-CB具有从表面到内部的径向对齐的微米级孔道以及优异的耐酸性。动力学研究表明,P/Fe-CB对0.975 mg/L As(Ⅲ)(大约240分钟)的吸附平衡时间明显少于实心的Fe-壳聚糖珠(600分钟以上)。P/Fe-CB对As(Ⅲ)的最大吸附量高达52.7 mg/g。P/Fe-CB可在3到9的宽pH范围内有效地工作,并且水体中共存的硫酸盐、碳酸盐、硅酸盐和腐殖酸对吸附As(Ⅲ)没有显著影响。除高强碱性(pH11)和磷酸盐浓度(50mg/L)条件外,添加H2O2可进一步加速和促进As(Ⅲ)的去除。P/Fe-CB填充柱实验表明,P/Fe-CB填充柱可以有效处理约3000床体积(BV)的模拟含As(Ⅲ)地下水以满足饮用水标准(<10μg/L)。该研究将在很大程度上扩展多孔铁基-壳聚糖吸附剂以及毫米尺寸吸附剂与H2O2结合的应用。(4)使用水热法制备了氧化铁纳米针负载的生物炭纤维(Fe-NN/BFs)吸附剂,四方纤铁矿纳米针有序的垂直生长在生物炭纤维表面,确保吸附位点的充分暴露,同时有效地缩短了As的扩散距离。对于As(Ⅴ)的吸附,吸附平衡在15分钟内达到,对于As(Ⅲ)的吸附,吸附平衡也能在2小时内达到。此外,吸附剂表现出非常高的铁利用率,其对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的吸附量分别为93.94和70.22 mg/g-Fe。吸附剂填充柱具有优秀的可重复使用性,两个串联的填充柱能够分别处理2900和2500 BⅤ的As(Ⅴ)和As(Ⅲ)添加的天然地下水。Fe-NN/BFs与羟胺和双氧水构建的表面芬顿(Fenton)体系显著地促进了As(Ⅲ)的去除。此外,该表面Fenton体系可在宽的pH值范围内(4-9)有效地去除As(Ⅲ)。