【摘 要】
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新能源技术的发展推动了人类社会的绿色可持续发展。燃料电池因其能量转化效率高、环境友好、燃料来源广泛等的优点,作为能源转换装置的代表得以迅速发展。在燃料电池的阴极,存在氧还原反应（ORR）动力学迟缓的问题,因此需要ORR催化剂加快阴极反应速率。在目前所研究的ORR催化剂中,碳基ORR催化剂被认为是Pt基催化剂的最佳替代,而碳基催化剂通常用杂原子掺杂对碳基体材料进行改性来提高催化性能。本论文选用导电性
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新能源技术的发展推动了人类社会的绿色可持续发展。燃料电池因其能量转化效率高、环境友好、燃料来源广泛等的优点,作为能源转换装置的代表得以迅速发展。在燃料电池的阴极,存在氧还原反应（ORR）动力学迟缓的问题,因此需要ORR催化剂加快阴极反应速率。在目前所研究的ORR催化剂中,碳基ORR催化剂被认为是Pt基催化剂的最佳替代,而碳基催化剂通常用杂原子掺杂对碳基体材料进行改性来提高催化性能。本论文选用导电性好、柔软的市售碳布制备出了一种具有ORR催化活性的一体化无粘结剂集成电极催化剂,再进一步化学气相沉积（CVD）原位生长氮掺杂的碳纳米管,得到氮掺杂碳布和碳纳米管集成的氧还原反应催化电极材料,并对材料的ORR催化性能进行了探究。首先选用聚吡咯（PPy）作为氮源包覆在碳布表面,形成一层氮掺杂的碳层,再经过不同温度的热处理后得到氮掺杂碳/碳布复合材料,即NC/CC-X（X=700、800、900）。实验结果证明氮元素掺杂到碳布基体中,以吡啶氮、吡咯氮、石墨氮和氧化型氮的形式存在,并且吡啶氮和石墨氮是主要的ORR催化活性位点。其中,800℃热处理的样品NC/CC-800催化氧还原反应转移电子数为2.81,表明了所制备催化剂对氧还原反应的催化存在2e-转移和4e-转移两种反应路径,经过10000 s的计时电流稳定性测试,NC/CC-800样品的电流保持率为86.06%,催化稳定性优于商业Pt/C。选用乙腈同时作为氮源和碳源,利用CVD法在碳布表面原位生长氮掺杂碳纳米管,制备具有ORR催化活性的一体化无粘结剂集成电极催化剂。在聚吡咯包覆的碳布（PPy-CC）表面负载金属钴,再利用金属钴的催化作用原位生长氮掺杂的碳纳米管,制备出氮掺杂碳布和碳纳米管的复合材料,即Co X@NCNTs/NC（X=0.5、1、2）,通过物理结构表征证明,碳纳米管均匀生长在碳布表面,当钴的负载量与聚吡咯包覆碳布质量比为1:1,即X=1时,所制得催化剂样品Co1@NCNTs/NC中吡啶氮、石墨氮和Co-NX总含量最高,有利于提高催化ORR的性能,其氧还原起始电位(Eonset)为0.77 V,经过10000 s的计时电流测试之后,最终的电流保持率为91.38%,催化稳定性优于商业Pt/C。
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