随着光电子成像技术更为深入的发展和应用,超短激光脉冲诱导分子电离过程中所运用的光电子速度成像技术已然成为分析电离机制、物理过程涉及的量子态、分子结构和超快动力学的良好途径。通过对光电子成像图中提取的光电子动能分布以及光电子角分布的研究,可以获得分子轨道、结构和动力学等方面的详细信息。本篇论文主要研究部分为以下两个方面:在第一部分,主要利用波长为800 nm、脉宽为50 fs的单色激光与氨分子相互作用,在得到氨分子光电子速度成像后对氨分子的电离过程进行分析。在激光强度为1.6×1013 W/cm~2至5.7×1013 W/cm~2范围内,单800 nm飞秒激光诱导氨分子发生阈上电离过程。在不同激光强度作用下,氨分子的光电子动能光谱发生变化,存在通道切换现象。结合光电子动能分布和光电子角度分布,特征峰的来源得到确认,这些特征峰由某一中间态的多光子共振过程而形成,其所经由的激发态与多光子过程亦得到指认。单光子能量以下的共振区存在三个较为明显的共振峰,超过单光子能量以上存在多个高阶阈上电离峰,所观察到的特征峰均来源6个光子共振,进而吸收不同数目的光子进行电离,通过结合能量计算和光电子角分布分析再次对氨分子的电离路径进行了交叉确认。在第二部分,利用波长为单800 nm和单400 nm激光分别对溴甲烷分子进行诱导探究其电离路径。在单400 nm激光脉冲下,结合溴甲烷光电子成像利用光强依赖特性,找到未发生溴甲烷分子解离状态的临界光强,对溴甲烷分子质谱以及抬高光强后的多个解离碎片进行确认。实验中研究溴甲烷分子未发生解离,单电离过程所选取的激光强度范围为1.7×1012 W/cm~2至4.4×1012 W/cm~2,得到相应的光电子成像及动能分布,通过能级结合光电子角分布,溴甲烷分子在单400 nm激光脉冲的电离路径和阈上电离过程得到初步判断。在单800 nm激光脉冲下,激光诱导溴甲烷分子电离所选取的激光强度范围为6.2×1012 W/cm~2至10.1×1012 W/cm~2,同样从光电子成像中提取光电子动能谱分析,推断动能峰所属电子态,在考虑结合有质动力势和非共振效应的共同作用下对溴甲烷分子的电离路径进行分析。