论文部分内容阅读
近年来,电化学发光(ECL)分析技术在生物传感和成像领域引起了广泛的关注和应用,因其不需要激发光源,实验设备简单,没有杂散光等的干扰,因此具有较高的选择性和灵敏度。纳米材料(nanocrystals)因具有独特的光、电、磁等性质,被广泛应用于生物分析领域,基于各种纳米材料的ECL生物传感器也相继出现。ECL传感器的构建以及新型发光材料的研发一直是近年来分析化学的研究热点,本论文发展了一种光谱分辨的ECL传感策略,可以对两种组分进行同时检测,另外,还研究了新型纳米材料钙钛矿的ECL性质,主要内容如下:1、以(NH4)2S208为阴极共反应剂,以CdSe和CdTe纳米材料为标记物,构建了光谱分辨的ECL传感器。利用CdSe和CdTe表面的羧基,将两种纳米材料分别标记到癌胚抗原和甲胎蛋白的二抗上。将两种一抗同时键合到对氨基苯甲酸修饰的玻碳电极上,通过抗原抗体间的特异性识别作用,形成夹心型免疫复合物,实现了对癌胚抗原和甲胎蛋白的定量检测,该传感策略具有很好的选择性和灵敏性,检测限分别为1pg/mL和10fg/mL。2、研究了有机金属钙钛矿CH3NH3PbBr3在水相中的氧化还原性质和电化学发光性质。研究发现CH3NH3PbBr3纳米材料在水相中可以发生电化学还原和氧化反应,分别生成带负电荷的自由基和带正电荷的自由基,自由基之间通过电荷转移产生ECL。研究发现较大的氧化还原电流不利于ECL的产生,在共反应剂型发光过程中,电荷的迁移率对ECL的强度有着非常重要的影响,阳极电流小发光强度大,而阴极电流大发光弱。CH3NH3PbBr3纳米材料的共反应剂型和湮灭型的ECL光谱与荧光光谱一致,最大发射峰为535 nm,半峰宽约25 nm,这使得CH3NH3PbBr3纳米材料有可能成为一种较好的ECL发光体。3、以三丙胺为阳极共反应剂,研究了有机金属钙钛矿CH3NH3PbBr3在聚甲基丙烯酸甲酯和羧基化碳纳米管存在下的发光性质。通过紫外、荧光等表征发现,聚甲基丙烯酸甲酯和羧基化碳纳米管的存在并不会影响CH3NH3PbBr3纳米材料的发光性质,CH3NH3PbBr3纳米材料仍然可以保持良好的荧光及ECL性质。由于聚甲基丙烯酸甲酯不溶于水,在一定程度上避免了水分子与CH3NH3PbBr3纳米材料的直接接触,使得CH3NH3PbBr3纳米材料在检测的时间内比较稳定,而碳纳米管具有良好的导电性,为CH3NH3PbBr3纳米材料在ECL分析领域的应用提供了新思路。