和田市城区大气PM2.5、PM1.0中金属元素和水溶性无机离子季节性分布及来源解析

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大气可吸入颗粒物通过直接辐射和间接辐射两种方式对局部甚至全球气候的变化产生重要的影响。随着我国经济建设的迅速发展,城市人口的快速增长使以燃用原煤为主的城市能源消费量呈现出上升趋势,各类工业污染向大气的排放也逐年增加,从而加重了城市大气污染。此研究以和田市城区大气可吸入颗粒物为研究对象,探讨其PM2.5、PM1.0中重金属、水溶性无机离子的浓度分布及来源。研究结果将为评估和田市城区PM2.5、PM1.0中的重金属、水溶性无机离子的暴露特征和健康效应提供基础数据,对其来源的深入分析将为控制和田大气重金属、水溶无机离子提供科学依据。2014年1月至11月,春、夏、秋、冬四个季节采集样品。每个季节选一个月(2014年1月为冬季、4月为春季、7月为夏季、10月15日~11月12日为秋季)在和田市环保局楼楼顶(12m)采用大流量、中流量采样器对大气颗粒物PM2.5、PM1.0样品进行连续采集。采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析了在和田市环保局采样点采集的大气PM2.5、PM1.0样品中的33种金属元素(8种地壳元素:Al、Ti、Fe、Ca、Mg、Na、K、Li;10种重金属元素:Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb、V、Cr、As;15种微量元素:Sr、Ba、Mo、Ag、Sn、Sb、TI、Se、Zr、Nb、Be、Rb、Cs、Ga、U)的浓度进行了分析。经分析得知:采样期间,和田市城区大气PM2.5、PM1.0中金属元素日总浓度范围分别是3.50~512.59、0.93~336.14μg/m3,年均值分别为117.59、52.07μg/m3;PM2.5、PM1.0中重金属元素日总浓度范围是0.08~2.68、0.004~1.78μg/m3,年均值分别为0.81、0.39μg/m3;PM2.5、PM1.0中地壳元素日总浓度范围是3.29~507.51、0.84~332.24μg/m3,其年均值是115.38、51.13μg/m3;PM2.5、PM1.0中微量元素日总浓度范围是0.07~7.33、0.02~3.78μg/m3,其年均值分别为1.41、0.55μg/m3。金属元素PM1.0/PM2.5值的大小顺序为重金属元素、地壳元素、微量元素依次减小,其值分别为0.48、0.44、0.39。说明,和田市城区大气中的金属元素主要富集在PM2.5上;PM2.5、PM1.0中总金属元素质量浓度变化呈现春季>夏季>冬季>秋季的规律;PM2.5、PM1.0中地壳元素、微量元素、重金属元素浓度呈依次减少,占总颗粒物质量浓度的百分数分别:15.28%、0.18%、0.11%和18.31%、0.19%、0.14%;PM2.5中重金属元素质量浓度季节性变化规律:春季>秋季>夏季>冬季,其季平均浓度依次为0.96、0.83、0.81、0.66μg/m3,各重金属质量浓度顺序为Mn>Pb>V>Zn>Cr>Ni>Cu>As>Co>Cd;PM1.0中重金属质量浓度季节性变化是春季>夏季>冬季>秋季,其季平均浓度依次为0.63、0.44、0.28、0.18μg/m3,各重金属质量浓度的大小顺序为:Mn>Pb>Zn>V>Cr>Cu>Ni>As>Co>Cd;PM2.5、PM1.0中地壳元素年均值大小顺序为Al>Na>Fe>K>Mg>Ca>Ti>Li、Al>Fe>Na>K>Mg>Ca>Ti>Li;PM2.5、PM1.0中各微量元素年均值大小为Sr>Ba>Rb>Zr>Mo>Ga>Cs>Nb>Se>U>TI>Sn>Sb>Be>Ag和Ba>Sr>Rb>Mo>Zr>Ga>Cs>Se>Nb>TI>U>Sn>Sb>Be>Ag。经Mull污染指数法进行评价得出,和田市城区Cd、Pb的1<Igeo<10,为重污染,而其它重金属元素Igeo<1,为无污染;使用富集因子法确定重金属元素得出,秋季PM2.5中Pb和冬季PM1.0中Cd主要是人为源贡献,而PM2.5、PM1.0中其它重金属元素主要来自于自然源及土壤尘。利用高效液相色谱(IC)检测到的PM2.5、PM1.0中11种水溶性无机离子浓度范围是9.79~434.59、0.61~266.92μg/m3,PM2.5、PM1.0中11种水溶性无机离子中NO??、SO?2?和NH??的含量较大。采样期间PM2.5中这三种离子年均值分别占总水溶性无机离子年均值的4.97%、32.22%、5.99%,总计43.18%。分别占PM2.5质量浓度的0.48%、3.14%、0.58%,共计4.21%;而PM1.0中二次水溶性无机离子年均值分别占总水溶性无机离子年均值的6.71%、32.61%、4.99%,共44.31%。分别占PM1.0质量浓度的0.84%、4.06%、0.62%,共5.51%;这说明和田市受二次气溶胶的影响。本研究中,采样期间PM2.5、PM1.0中NO??/SO?2?质量比值的范围分别为0~0.60、0~0.75;所有的NO??/SO?2?质量比值都低于1,这说明和田市城区大气主要受固定源如发电厂、工业排放等排放污染物的影响。本研究对PM2.5、PM1.0中多环芳烃、金属元素、OC、EC及水溶性无机离子进行分析。它们在PM2.5、PM1.0中分布顺序均为金属元素>水溶性离子>OC>EC>多环芳烃,分别占PM2.5、PM1.0浓度的15.57%、9.75%、3.76%、0.21%、0.01%和18.84%、11.48%、7.52%、0.27%、0.06%。
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