基于自组装原理混合了氧化石墨烯、壳聚糖和FeCl₃·6H₂O，并使用NaOH溶液固定，戊二醛-甲醇溶液交联后得到了不同载铁量的载铁氧化石墨烯壳聚糖（Fe@GOCS）球形材料，采用静态吸附实验研究其对水溶液中As（Ⅲ）的吸附去除及机制。结果表明，吸附剂负载的铁以α-FeO（OH）形态为主，对As（Ⅲ）的吸附容量随pH的降低呈上升趋势，实验最佳pH值为3。在温度298.15、308.15和318.15 K且pH值为3条件下，As（Ⅲ）的吸附反应在45 h左右达到平衡，吸附剂最佳投加量为1.0g·L^-1，最大吸附容量可达289.4 mg·g^-1。五次吸附-解吸附后，吸附容量未下降，反而呈上升趋势。热力学结果显示：ΔG^θ ＜0、ΔS^θ ＞0和ΔH^θ ＞0，表明Fe@GOCS对As（Ⅲ）的吸附过程是吸热和熵增的自发反应，升温利于吸附；吸附过程符合伪二级动力学方程，Freundlich和Sips等温吸附模型能更好地描述对As（Ⅲ）的吸附行为。结合材料表征测试结果，认为离子交换和表面络合是Fe@GOCS去除As（Ⅲ）的主要机制。