【摘 要】
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为研究ZSM-5分子筛材料在甲醇制烯烃(MTP)反应中的选择性问题,通过表面硅钝化的后处理修饰和合成方法控制等多种手段,分别得到核壳结构、高模板剂有序多级孔及球花形貌的ZSM-5样品.结果 表明:样品的硅铝比相近,且都具有较高的结晶度,相比常规ZSM-5分子筛,在MTP反应中均能不同程度地提升产物烯烃的选择性.其中,通过组合添加剂(尿素与氟化铵)协同合成的多级孔样品(S-HP),原位自组装形成尺寸为200～500 nm的均匀球花形貌,N2低温吸脱附数据显示,该样品在外比表面积并不特别大的情况下,具有较大的
【机 构】
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中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,绿色化工与工业催化国家重点实验室,上海201208;北京化工大学,化学工程国家重点实验室,北京100029
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为研究ZSM-5分子筛材料在甲醇制烯烃(MTP)反应中的选择性问题,通过表面硅钝化的后处理修饰和合成方法控制等多种手段,分别得到核壳结构、高模板剂有序多级孔及球花形貌的ZSM-5样品.结果 表明:样品的硅铝比相近,且都具有较高的结晶度,相比常规ZSM-5分子筛,在MTP反应中均能不同程度地提升产物烯烃的选择性.其中,通过组合添加剂(尿素与氟化铵)协同合成的多级孔样品(S-HP),原位自组装形成尺寸为200～500 nm的均匀球花形貌,N2低温吸脱附数据显示,该样品在外比表面积并不特别大的情况下,具有较大的介孔孔容和平均孔径,其微介孔高效匹配形成“特殊”有序贯通的多级孔结构,利于传质扩散;同时,S-HP样品的NH3程序升温脱附(NH3-TPD)酸性表征呈现出高低两个峰相向融合、中强酸活性位显著增强,提供了优良的MTP反应分子吸附活性位.在MTP反应评价中,同比常规的ZSM-5分子筛,S-HP样品的丙烯和乙烯选择性分别从11％和9％提升至30％和15％,甲烷、乙烷和丙烷选择性分别从13.5％,3.0％和25.5％降低到3.0％,0.3％和5.5％,显著控制氢转移副反应的发生,热重结果显示,S-HP样品表现出更好的抗失活性能和稳定性.研究表明,MTP反应选择性和稳定性的控制参数,同时受到ZSM-5分子筛晶体结构和酸性分布的双重影响.
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