【摘 要】
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多环芳烃(PAHs)作为持久性有机污染物,因具有“三致”效应,其环境污染与人体健康问题一直是环境领域的研究热点.PAHs与生命遗传物质DNA结合形成PAHs-DNA加合物进而阻碍细胞正常复制是其诱发癌症的主要机理.然而,该过程尚未引起足够重视.本文采用荧光猝灭法,分别研究了低、中、高环PAHs与水中胞外DNA之间的结合强度及机制.结果 表明,静态猝灭与动态猝灭过程共存,且PAHs可与DNA结合形成稳定的PAHs-DNA复合物,二者之间的结合常数KA分别为2.05×1010 L/mol(苊烯)、4.42×
【机 构】
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南京农业大学土壤有机污染控制与修复研究所,南京210095
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多环芳烃(PAHs)作为持久性有机污染物,因具有“三致”效应,其环境污染与人体健康问题一直是环境领域的研究热点.PAHs与生命遗传物质DNA结合形成PAHs-DNA加合物进而阻碍细胞正常复制是其诱发癌症的主要机理.然而,该过程尚未引起足够重视.本文采用荧光猝灭法,分别研究了低、中、高环PAHs与水中胞外DNA之间的结合强度及机制.结果 表明,静态猝灭与动态猝灭过程共存,且PAHs可与DNA结合形成稳定的PAHs-DNA复合物,二者之间的结合常数KA分别为2.05×1010 L/mol(苊烯)、4.42× 107 L/mol(苊)、1.71×104 L/mol(荧蒽)、1.20×104 L/mol(芘)、1.80×102 L/mol(苯并[a]蒽)、4.96×104 L/mol(屈)、1.11 ×l02 L/mol(苯并[k]荧蒽)和4.86×102 L/mol(苯并[a]芘).红外光谱结果证实胸腺嘧啶为PAHs与DNA结合的主要作用位点.分子对接和量子化学计算明确了PAHs可通过范德华力、π-π堆积与DNA结合并插入其双螺旋结构的小沟中.紫外可见光谱分析结果表明,PAHs与DNA结合可导致DNA分子的紫外吸收光谱产生增色效应,造成DNA分子局部损伤、扭曲或降解.相关性分析结果发现,PAHs理化性质(分子量、熔点、沸点、水溶性、logKow、 logKoc、 logKoa)与猝灭常数显著相关,但与结合常数无相关关系,表明PAHs本身理化性质差异可影响PAHs与DNA结合的动态猝灭过程,但未影响二者间静态猝灭过程.本研究对认识水环境中PAHs污染的分子生态效应具有重要的科学意义.
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