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为研究交联聚乙烯（XLPE）电缆老化特性并探究影响材料介电性能的微观因素，对不同老化状态的XLPE电缆进行等温松弛电流与局部放电测试。构建纯聚乙烯分子P1、含羟基的老化聚乙烯分子P2以及进一步热氧老化的含羧基聚乙烯分子P3模型，并基于不同老化状态的聚乙烯分子开展量子化学计算。结果表明：随着老化时间的增加，去极化电流时间常数、老化因子A增大，且绝缘介质中的陷阱数量与能级深度增加，同时，老化电缆中出现幅值更大且数量更多的局部放电。聚乙烯分子链中因热氧老化所产生的碳氧基团是造成材料中陷阱数量增多与能级深度增加的重要原因，且官能团的种类会直接影响陷阱能级分布。在电场作用下，老化的聚乙烯分子链稳定性更差、偶极矩更大、电荷转移更为明显，造成老化电缆绝缘中的电荷更易入陷而聚集，从而造成局部电场集中，提升了电缆中的局部放电水平。