【摘 要】
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二氧化碳(C02)是一种非常理想的碳源,其具有丰富、无毒、廉价和可再生等特点。然而由于CO2的热力学和动力学稳定性,使得活化转化CO2非常困难。在利用这个吸引人的和环境友好
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二氧化碳(C02)是一种非常理想的碳源,其具有丰富、无毒、廉价和可再生等特点。然而由于CO2的热力学和动力学稳定性,使得活化转化CO2非常困难。在利用这个吸引人的和环境友好的原料过程中,催化剂起到了非常重要的作用。在过去的几十年中,人们报道了很多关于CO2的固定方法。在这些方法中,利用过渡金属活化转化CO2形成新C-C键的方法成为了一种非常有效的CO2的固定方法,此方法不仅反应条件比较温和而且具有较高的化学选择性和底物兼容性。本论文对钯催化的苄基氯衍生物、CO2和三丁基烯丙基锡的羧化偶联反应进行了一系列的研究,主要内容如下:1.以苄氯、C02和三丁基烯丙基锡的羧化偶联反应为模型反应,考察了多种因素对此反应的影响,筛选出了最佳反应条件:钯催化剂前体为Pd(acac)2(5mol%),添加剂为TBAB(1.4equiv),溶剂为THF(5mL), CO2压力为2.0MPa,温度为70℃,时间为24h。在上述最佳反应条件下,研究了其他苄基氯衍生物、CO2和三丁基烯丙基锡的羧化偶联反应,收率为64%-86%。2.研究结果显示,当用芳环上带有供电子基或弱吸电子基的苄氯作为底物时,可以得到较高的反应收率;然而当用芳环上带有强吸电子基的苄氯作为底物时,反应收率有所降低。另外,当用萘苄氯作为底物时也得到了较高收率的羧化偶联产物。
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