【摘 要】
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CO氧化作为最重要的原型反应之一始终受到广泛关注,而Pt系金属表面催化CO氧化反应的机理目前仍存争议.为了研究Pt表面催化CO氧化反应的机理,借助近常压光电子能谱(Ambient Pr
【机 构】
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中国科学院上海微系统与信息技术研究所信息功能材料国家重点实验室 上海 200050上海科技大学物质科学与技术学院 上海 201210;中国科学院大学 北京 100049;中国科学院上海微系统与信息技术
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CO氧化作为最重要的原型反应之一始终受到广泛关注,而Pt系金属表面催化CO氧化反应的机理目前仍存争议.为了研究Pt表面催化CO氧化反应的机理,借助近常压光电子能谱(Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy,APXPS)结合在线质谱(Mass Spectra,MS),原位分析了Pt(110)表面催化CO氧化反应过程中表面物种以及反应产物的变化.实验结果表明:Pt(110)表面催化CO氧化反应过程可以分为三个状态:1)低反应活性状态,Pt(110)表面CO中毒,CO2的产生速率很低;2)高反应活性状态,Pt(110)表面发生点火反应并伴随大量反应热的释放;3)传质速率限制的反应状态,Pt(110)表面O过量,反应速率受到CO扩散速率的限制.保持反应气体总压强为100 Pa,通过改变不同的CO和O2比例,发现Pt(110)表面催化CO氧化反应的点火温度随着CO含量的增加而升高.本工作对于理解Pt(110)表面催化CO氧化反应机理具有重要帮助,同时为进一步弄清催化反应的活性物种提供了基础.
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