论文部分内容阅读
摘 要：本研究利用黑碳仪在南京开展大气黑碳气溶胶（BC）外场观测，对南京BC进行定量来源解析，结果表明：在2015年不同季节，由化石燃料燃烧和生物质燃烧排放的黑碳在冬季浓度值达到最高，这主要与冬季气温较低易形成逆温层导致污染物很难扩散有关。春秋季节生物质燃烧排放的黑碳浓度亦偏高的主要原因是秸秆露天焚烧和城市绿化废弃物燃烧。
关键词：黑碳气溶胶；源解析；南京
黑碳（black carbon，BC）指在大气当中的黑色含碳颗粒物，是由于煤和石油等的不完全燃烧或火山喷发所形成的无定型碳质[1]。BC具有很强的吸光性，降低大气能见度降低，影响人类的交通出行；还可以通过云-气溶胶之间相互作用，造成直接或间接辐射强迫效应，引起温室效应和全球气候变化；BC表面孔隙结构有利于各种有害气体、毒性有机物和大气中的各种自由基的吸收，并在其表面有可能发生光氧化等二次化学反应。
目前国家环境管控对象多侧重于化石燃料燃烧源，比如电厂、炼钢厂和各类工业活动等。而近年，针对固态燃料燃烧源（包括农作物秸秆焚烧、燃煤和相关的固态燃料燃烧）的管控也逐渐被政府重视起来。在我国，农作废弃物、工业和民用燃煤燃烧排放对大气黑碳气溶胶的贡献也很大。
南京作为长三角腹地重要城市，大气复合污染问题日渐突出。本研究运用黑碳仪对2015年南京BC进行连续观测，解析BC来源，对改善长三角地区大气环境质量，建立区域大气污染治理对策有重要意义。
1 仪器与方法
1.1 观测点和观测时间
南京观测点设在鼓楼区凤凰西街某环保单位的六层观测台，该点位15m外是交通密集干道，并且周围环境以餐饮业、居民区和办公楼为主，可以代表大都市基本环境特征。
1.2 观测仪器
美国Magee公司生产的AE-31型黑碳仪，主要由采样室、进气管线和抽气泵及流量控制系统、光源电路系统、光检测器系统以及控制计算机等部分组成。观测过程中，黑碳仪的采样流量为5L？min-1，并连接PM2.5的采样切割头，每5min做一次循环观测。
1.3 数据分析模型
七波段黑碳仪AE-31（λ=370，470，520，590，660，880，950nm）获得黑碳气溶胶在不同波段下的质量浓度和光学特性。运用Aethalometer模型定量分析化石燃料燃烧（BCFF）和生物质燃烧（BCBB）排放的BC。
1.4 数据质量控制和质量保证
观测期间，仪器都要按照操作规章做日常的标定。所有在线观测数据均进行数据的质量控制，剔除无效数据，保证数据的完整性和有效性。
2 结果与讨论
研究表明，城市大气中化石燃料（fossil fuel，FF）和生物质燃料燃烧（biomass burning，BB）是BC的主要污染来源[7]，其中化石燃料类型包括汽油车、柴油车、工业燃煤、民用燃煤等，生物質燃烧类型包括秸秆、木柴、城市绿化废弃物等。根据气象学划分季节的规则，2015年1月、4月、8月和11月，这四个具有代表性的月份可以分别代表冬、春、夏、秋四个季节。
2.1 南京市BCFF和BCBB浓度季节变化特征
南京市11月空气质量达到二级标准（AQI<100）的天数最多，1月达标率最低，即冬季污染最为严重。观测期间BC质量浓度与AQI指数趋势基本一致，尤其是在AQI>150期间，BC日均值高值达到9.91μg/m3。经统计，冬季BCFF平均质量浓度为2.38 μg/m3，BCBB平均质量浓度为1.23 μg/m3；春季BCFF平均质量浓度为1.47 μg/m3，BCBB平均质量浓度为0.68 μg/m3；夏季BCFF平均质量浓度为1.29 μg/m3，BCBB平均质量浓度为0.39 μg/m3；秋季BCFF平均质量浓度为2.21 μg/m3，BCBB平均质量浓度为0.42 μg/m3。BCFF平均质量浓度四季变化趋势为：冬季>秋季>春季>夏季；BCBB平均质量浓度四季变化趋势为：冬季>春季>秋季>夏季。对于BCFF而言，秋冬季的污染较为严重，这是因为秋冬季气温较低，机动车燃料燃烧效率下降，污染物排放增加，且秋冬季风速较低，导致工业燃煤和交通源排放的污染物扩散条件差；相反夏季BC浓度最低则是因为气温升高，太阳辐射增强，且风速较大，污染物易于扩散。
对于BCBB，生物质燃烧类型主要包括秸秆露天焚烧、城市绿化废弃物焚烧的人为排放行为，也包括生物质自然腐败这类自然源。根据高分辨率MODIS产品发布的全球火点数据显示，4月和11月南京地区没有发现秸秆焚烧火点。从BCBB的季节特征中看出，BCBB浓度均值的高值出现在冬季，其次是春季，并不在典型的农作物收获时期（11月），这可能因为观测期间南京市区秸秆焚烧并不是生物质燃烧排放BC的主要排放类型，同时受城市绿化废弃物燃烧的影响更大，加之冬季污染物不易扩散。这也从另一方面说明2015年江苏省秸秆禁烧工作效果显著。
2.2 南京市BCFF和BCBB浓度昼夜变化特征
如图1所示，南京市2015年四季BC（BCFF和BCBB）的昼夜变化趋势总体呈双峰结构，各季节日变化趋势基本相似，并且昼夜变化浓度值大小均是冬季最大、夏季最小，主要受污染源强和气象因素的共同作用。BCFF昼夜变化第一个峰值出现在7：00～9：00及19：00～21：00，处于上班早高峰期，交通流量大，机动车尾气排放加剧；第二个峰值出现在19：00之后，处于下班高峰期，且观测点附近餐饮业发达，此段时间也正好处于用餐高峰期；低值主要出现在中午12：00～14：00，是因为中午气温较高，边界层抬升，污染物易于扩散。BCBB昼夜变化特征并不如BCFF明显，正如前文所述，BCBB浓度变化趋势主要与生物质燃烧的特殊性（自然源的特点）有关，不如BCFF受人类活动作息时间影响大。
3 结论
（1）对南京市2015年四季的BC来源（BCFF、BCBB）进行定量来源解析，BCFF和BCBB浓度冬季最高；BCBB浓度水平在冬季呈现最高的原因可能有两点，一是冬季易出现逆温层污染物不易扩散；二是受城市绿化废弃物燃烧和生物质自然腐败的影响。
（2）2015年四季BCFF和BCBB的昼夜变化特征总体呈双峰结构，各季节日变化趋势基本相似。BCBB浓度变化趋势较为平缓，主要与生物质源的特殊性（自然源的特点）有关，不如BCFF受人类活动作息时间影响大。
参考文献：
[1] 章秋英， 牛生杰， 沈建国， 等. 半干旱区冬春季黑碳气溶胶吸收特性的观测研究[J]. 中国沙漠， 2009， 29（1）： 184-187
关键词：黑碳气溶胶；源解析；南京
黑碳（black carbon，BC）指在大气当中的黑色含碳颗粒物，是由于煤和石油等的不完全燃烧或火山喷发所形成的无定型碳质[1]。BC具有很强的吸光性，降低大气能见度降低，影响人类的交通出行；还可以通过云-气溶胶之间相互作用，造成直接或间接辐射强迫效应，引起温室效应和全球气候变化；BC表面孔隙结构有利于各种有害气体、毒性有机物和大气中的各种自由基的吸收，并在其表面有可能发生光氧化等二次化学反应。
目前国家环境管控对象多侧重于化石燃料燃烧源，比如电厂、炼钢厂和各类工业活动等。而近年，针对固态燃料燃烧源（包括农作物秸秆焚烧、燃煤和相关的固态燃料燃烧）的管控也逐渐被政府重视起来。在我国，农作废弃物、工业和民用燃煤燃烧排放对大气黑碳气溶胶的贡献也很大。
南京作为长三角腹地重要城市，大气复合污染问题日渐突出。本研究运用黑碳仪对2015年南京BC进行连续观测，解析BC来源，对改善长三角地区大气环境质量，建立区域大气污染治理对策有重要意义。
1 仪器与方法
1.1 观测点和观测时间
南京观测点设在鼓楼区凤凰西街某环保单位的六层观测台，该点位15m外是交通密集干道，并且周围环境以餐饮业、居民区和办公楼为主，可以代表大都市基本环境特征。
1.2 观测仪器
美国Magee公司生产的AE-31型黑碳仪，主要由采样室、进气管线和抽气泵及流量控制系统、光源电路系统、光检测器系统以及控制计算机等部分组成。观测过程中，黑碳仪的采样流量为5L？min-1，并连接PM2.5的采样切割头，每5min做一次循环观测。
1.3 数据分析模型
七波段黑碳仪AE-31（λ=370，470，520，590，660，880，950nm）获得黑碳气溶胶在不同波段下的质量浓度和光学特性。运用Aethalometer模型定量分析化石燃料燃烧（BCFF）和生物质燃烧（BCBB）排放的BC。
1.4 数据质量控制和质量保证
观测期间，仪器都要按照操作规章做日常的标定。所有在线观测数据均进行数据的质量控制，剔除无效数据，保证数据的完整性和有效性。
2 结果与讨论
研究表明，城市大气中化石燃料（fossil fuel，FF）和生物质燃料燃烧（biomass burning，BB）是BC的主要污染来源[7]，其中化石燃料类型包括汽油车、柴油车、工业燃煤、民用燃煤等，生物質燃烧类型包括秸秆、木柴、城市绿化废弃物等。根据气象学划分季节的规则，2015年1月、4月、8月和11月，这四个具有代表性的月份可以分别代表冬、春、夏、秋四个季节。
2.1 南京市BCFF和BCBB浓度季节变化特征
南京市11月空气质量达到二级标准（AQI<100）的天数最多，1月达标率最低，即冬季污染最为严重。观测期间BC质量浓度与AQI指数趋势基本一致，尤其是在AQI>150期间，BC日均值高值达到9.91μg/m3。经统计，冬季BCFF平均质量浓度为2.38 μg/m3，BCBB平均质量浓度为1.23 μg/m3；春季BCFF平均质量浓度为1.47 μg/m3，BCBB平均质量浓度为0.68 μg/m3；夏季BCFF平均质量浓度为1.29 μg/m3，BCBB平均质量浓度为0.39 μg/m3；秋季BCFF平均质量浓度为2.21 μg/m3，BCBB平均质量浓度为0.42 μg/m3。BCFF平均质量浓度四季变化趋势为：冬季>秋季>春季>夏季；BCBB平均质量浓度四季变化趋势为：冬季>春季>秋季>夏季。对于BCFF而言，秋冬季的污染较为严重，这是因为秋冬季气温较低，机动车燃料燃烧效率下降，污染物排放增加，且秋冬季风速较低，导致工业燃煤和交通源排放的污染物扩散条件差；相反夏季BC浓度最低则是因为气温升高，太阳辐射增强，且风速较大，污染物易于扩散。
对于BCBB，生物质燃烧类型主要包括秸秆露天焚烧、城市绿化废弃物焚烧的人为排放行为，也包括生物质自然腐败这类自然源。根据高分辨率MODIS产品发布的全球火点数据显示，4月和11月南京地区没有发现秸秆焚烧火点。从BCBB的季节特征中看出，BCBB浓度均值的高值出现在冬季，其次是春季，并不在典型的农作物收获时期（11月），这可能因为观测期间南京市区秸秆焚烧并不是生物质燃烧排放BC的主要排放类型，同时受城市绿化废弃物燃烧的影响更大，加之冬季污染物不易扩散。这也从另一方面说明2015年江苏省秸秆禁烧工作效果显著。
2.2 南京市BCFF和BCBB浓度昼夜变化特征
如图1所示，南京市2015年四季BC（BCFF和BCBB）的昼夜变化趋势总体呈双峰结构，各季节日变化趋势基本相似，并且昼夜变化浓度值大小均是冬季最大、夏季最小，主要受污染源强和气象因素的共同作用。BCFF昼夜变化第一个峰值出现在7：00～9：00及19：00～21：00，处于上班早高峰期，交通流量大，机动车尾气排放加剧；第二个峰值出现在19：00之后，处于下班高峰期，且观测点附近餐饮业发达，此段时间也正好处于用餐高峰期；低值主要出现在中午12：00～14：00，是因为中午气温较高，边界层抬升，污染物易于扩散。BCBB昼夜变化特征并不如BCFF明显，正如前文所述，BCBB浓度变化趋势主要与生物质燃烧的特殊性（自然源的特点）有关，不如BCFF受人类活动作息时间影响大。
3 结论
（1）对南京市2015年四季的BC来源（BCFF、BCBB）进行定量来源解析，BCFF和BCBB浓度冬季最高；BCBB浓度水平在冬季呈现最高的原因可能有两点，一是冬季易出现逆温层污染物不易扩散；二是受城市绿化废弃物燃烧和生物质自然腐败的影响。
（2）2015年四季BCFF和BCBB的昼夜变化特征总体呈双峰结构，各季节日变化趋势基本相似。BCBB浓度变化趋势较为平缓，主要与生物质源的特殊性（自然源的特点）有关，不如BCFF受人类活动作息时间影响大。
参考文献：
[1] 章秋英， 牛生杰， 沈建国， 等. 半干旱区冬春季黑碳气溶胶吸收特性的观测研究[J]. 中国沙漠， 2009， 29（1）： 184-187