多轴差分吸收光谱技术测量NO2对流层垂直分布及垂直柱浓度

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研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的对流层NO2垂直廓线及垂直柱浓度反演方法.该方法采用了先反演气溶胶廓线,然后在此基础上反演痕量气体垂直分布的两步反演方法.其中痕量气体廓线反演时采用了非线性最优估算法,使反演更少地依赖于先验信息,更有利于自动获取痕量气体廓线.首先研究了应用非线性最优估算法的痕量气体垂直廓线反演算法中权重函数、先验廓线及其协方差矩阵的计算方法,设计了适合于痕量气体垂直分布变化剧烈地区的迭代方案.通过计算机仿真,研究了算法重建盒子型和抬高型NO2廓线的效果,研究表明两种典型分布下算法都可以较好地重建2 km以下的NO2分布,在近地面的反演精度达到0.6%.然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种典型条件下,研究了算法重建同一NO2廓线的效果,研究表明不同气溶胶条件下反演算法都可以得到相似的结果.分析了错误的气溶胶状态对于NO2廓线反演的影响以及反演算法的误差来源.在合肥地区开展连续观测实验,并将观测的NO2垂直柱浓度与卫星对比,相关性系数达到了0.85.将MAX-DOAS反演的近地面NO2浓度与长程DOAS结果对比,相关性系数达到0.76.此外简化的MAX-DOAS痕量气体垂直柱浓度反演方法中常采用固定典型的气溶胶状态,将两步法结果与简化方法结果进行对比,两者的最大相对偏差为112%.因此准确获取气溶胶状态,尤其是气溶胶光学厚度,对准确反演对流层NO2垂直柱浓度十分必要.
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