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提出了一种基于Voigt函数的未知成分拉曼光谱拟合算法，利用Voigt峰函数的叠加形式对样本中未知成分所产生的背景光谱进行拟合。在扣除背景光谱影响后，利用被测成分的光谱贡献权值与成分浓度之间建立线性关系模型。实验在3种成分不同的基础汽油中加入不同体积比例（2.5%～80.0%）的甲醇溶液，利用本方法对成分未知的基础汽油所产生的背景光谱进行拟合，扣除拟合光谱后，剩余光谱即可视为甲醇的光谱贡献。基于4个训练样本建立了甲醇光谱贡献权值与浓度之间的线性定量分析模型，模型的预测均方误差（RMSEP）为1.86%，复