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摘要：农业有机废弃物通过厌氧技术生产沼气是我国新能源开发与环境治理的重要方向之一。为评估农业有机物料直接作为沼气发酵原料的可行性，选取其中产量大、分布广的陈化玉米、玉米秸秆、葵花秸秆、葵花盘、玉米芯及谷子秸秆6种原料，在中温（37℃）条件下进行厌氧发酵产甲烷潜力（BMP）试验。结果表明：6种农业有机物料单位VS累积产甲烷量（mL/gVS）从高到低的排序为：陈化玉米〉葵花盘〉玉米秸秆〉玉米芯〉葵花秸秆〉谷子秸秆，分别为280.9、244.6、225.5、176.6、167.7、128.6mLCH4/gVS。各个试验组甲烷平均含量在55%～65%，其中陈化玉米的甲烷含量最高。
关键词：农业有机废弃物;厌氧发酵;甲烷;潜力
中图分类号 X524 文献标识码 A 文章编号 1007-7731（2020）16-0174-04
在当前环境恶化、能源匮乏的背景下，利用农业废弃物进行厌氧发酵产生清洁能源沼气具有重要的现实意义[1-2]。中国是农业大国，农业生物质资源丰富，年产量超过10.4亿t，规模化养殖场年粪便的产生量超过20.5亿t，可用于沼气生产的农业废弃物14.04亿t，可生产生物天然气736亿m3[3]。再加上城市污泥、餐厨垃圾和工业有机废弃物等，可被利用并生产为沼气或生物天然气的资源量是巨大的。但目前国大部分有机废弃物都未被合理利用，特别是农业秸秆类废弃物，存在胡乱堆放、焚烧等现象，从而增加了温室气体的排放量，并造成了严重的空气污染[4]。
农业废弃物中的纤维素、半纤维素和木质素的含量直接影响到秸秆厌氧发酵产气的效果，不同种类秸秆厌氧发酵产沼气的效果差别较大[5]。常见的木质纤维素原料包括木材纤维和非木材纤维原料，玉米秸秆、稻草、麦草、甘蔗渣等属于非木材禾草类纤维原料，这类原料尤为丰富且价格低廉，是生产沼气和生物天然气的主要原料[6]。
本试验选取内蒙古东部具有代表性的农业废弃物，包括陈化玉米、玉米秸秆、葵花秸秆、葵花盘（收割完籽实的葵花盘）、玉米芯（收割完籽实的玉米芯）、谷子秸秆为材料，采用元素分析法对农业有机废弃物进行理论甲烷产量计算，预测其产气性能。通过批式厌氧发酵，研究其产气规律和特性、测定其实际产甲烷潜力，得出其生物降解性，以期为厌氧发酵工程运行时原料的选择提供参考。
1 材料与方法
1.1 材料和接种物 试验所采用材料均取自于内蒙古赤峰市阿鲁科尔沁旗双胜镇，自然风干，使用实验室粉碎机粉碎后过20目筛，封存干燥放置备用。试验接种物取自阿鲁科尔沁旗规模化生物天然气与有机肥循环化综合利用项目一期厌氧发酵出料，密封放入厌氧发酵装置中直至几乎不产气，然后置于冰箱内封存备用，冰箱温度设置为0℃。试验材料和接种物理化性质如表1所示。
1.2 试验装置与试验设计
1.2.1 试验装置 试验采用批式厌氧发酵装置，如图1所示。反应器（蓝盖瓶），集气瓶（广口瓶），集水瓶（烧杯）容积都为1L，它们之间通过玻璃管、乳胶管连接组合。反应器在试验过程中的有效工作容积为0.8L。用恒温水浴箱（37±1）℃给反应器加热保温，保证试验为中温厌氧消化。集气瓶上标有体积刻度，相当于气体计量器，通过气体进入集气瓶将水排入集水瓶的排水法记录每天沼气的产量。
1.2.2 试验设计 试验设置6组，同时设置空白对照组。试验组原料分别为陈化玉米、玉米秸秆、葵花秸秆、葵花盘、玉米芯及谷子秸秆，空白对照组为接种污泥的空白对照。试验组发酵浓度为10%，F/M （物料VS：接种物VS）为0.5，对照组为接种物+去离子水组成。试验前，将分别计量原料和接种物重量，按比例加入1L厌氧发酵反应器内，用水定容至有效容积800mL，然后放人37℃恒温水槽内，连接好试验装置，开始实验。每个试验设置3个平行实验，所有反应器每日手动摇晃3次，每次约1min，以保证物料和接种微生物充分接触，厌氧消化时间定为40d。
1.3 原料的理论甲烷产量 本试验中原料的单位VS理论甲烷产量（Theoretical methane yield TMY）可以根据Buswell和Muellerl提供的公式进行计算[7]，公式包含CH0N4种元素：CnHaObNe+ （n-a/4 -b/2 +3c/4）H2O→（n/2+a/8-b/4-3c/4）ch4+（n/2-a/8+b/4+3c/8）CO2+cNH3
（1）TMY（mL4g-1vs）=22.4×1000×（n/2+a/8-b/4-3c/8）/12n+a+16b+14c （2）
1.4 生物降解性 根据试验获得的甲烷产量（Experi-mental methane yield，EMY）和通过理论计算获得的理论甲烷产量（Theoretical methane yield，TMY），有机物料的厌氧消化性（Biodegradability，BD）可以通过公式（3）进行计算[7]。BD（%）=EMY/TMY100 （3）
1.5 数据分析 各项指标的分析方法和主要仪器如表2所示。
2结果与分析
2.1 日产气量 试验组的日产沼气量变化情況如图2所示。由图2可知，在厌氧消化时间内，日产气量整体上都经过了 2个高峰后逐渐趋于0，主要都是第1个峰值都达到日产气最大值，主要出现在前1～3d。陈化玉米在第1天产气量最大，为720mL，随后产气量急剧下降，在第4～?10天，几乎不产生沼气。其主要原因是陈化玉米含有大量淀粉类糖，比较容易降解，在试验第1～2天，即会产生大量挥发酸，产甲烷菌无法随即将其降解消化，导致消化体系pH下降，从而抑制部分产甲烷菌的活性。随着时间进行体系内挥发酸被慢慢降解，体系pH上升，产甲烷菌恢复活性，在第15天产气上升。相关资料表明，pH低值通常出现在日产气量增加的前期，这是因为VFA积累造成pH下降，但VFA积累为产甲烷菌提供了充足的底物，促进产甲烷菌生长，增加产气量[9]。葵花盘与陈化玉米类似，第1天产气量即升为最大值，为575mL，随后产气量降低，在第3～8天产气量又逐渐回升，在第8天产气量达到第2个高峰为290mL。其他4个试验组（玉米秸秆、玉米芯、葵花秸秆、谷子秸秆）日产气情况波形相似，在前3d产气量达到最大值，随后产气量逐渐降低。以上结果表明，陈化玉米较秸秆类废弃物较容易降解，在秸秆类废弃物中葵花盘厌氧消化速度比较快，产气速度快，这与冯茵菲[10]研究的葵盘厌氧发酵特性与产气潜力的试验相符。 2.2 甲烷含量各試验组沼气中甲烷含量如图3所示。由图3可知，在厌氧消化时间内，各试验组甲烷含量波动规律基本一致，都呈现出逐渐升高，然后趋于平稳的趋势，这与魏玉芳[11]研究的玉米秸杆厌氧发酵特性一致。除陈化玉米外，其他试验组在试验开启后5d内甲烷含量迅速升至50%以上，在第7～13d，甲烷含量在60%～70%，随后甲烷含量略有下降，在50%～70%。陈化玉米甲烷含量上升较慢，在第15天后甲烷含量才上升至50%以上，之后甲烷含量一致稳定在60%～80%，这也说明陈化玉米容易降解，引起厌氧反应系统出现酸化，因此实验前期沼气中甲烷含量低，但系统重新恢复产气后，沼气中甲烷含量高于秸秆类废弃物。
2.3 累计产甲烷量 各试验组累计产甲烷量情况如图4所示。由图4可知，在厌氧消化时间内，整体上甲烷累计产量曲线均逐渐增加然后趋于平稳。除陈化玉米外，其他实验组前14d内甲烷累计产量增速较快。相比较葵花盘和玉米秸秆在40d的厌氧发酵周期内累计产甲烷量相似，分别达到1448mL和1490mL，但葵花盘消化降解速度较快，在前14d累计产甲烷量即达到1316mL，达到40d发酵周期产气潜力的90%;玉米芯和葵花秸秆在40d发酵周期累计产甲烷量相似，分别达到1196mL和1146mL，同样葵花秸秆较玉米芯降解速度快，甲烷累计产量增加的快;相比较谷子秸秆累计产甲烷量最少，40d发酵周期内仅产生891mL甲烷;陈化玉米由于前14d系统产生酸化现象，累计产甲烷量较少，但从第15天开始，陈化玉米试验组产气甲烷量急剧增加，特别是第17～36天，累计产甲烷量1687mL，达到40d发酵周期产气潜力的82.6%，到厌氧消化第40天时，累计产甲烷量达到2043mL，因此陈化玉米累计产甲烷量最高。
2.4 单位TS和VS产气 率单位TS和VS产甲烷量是评价一种有机废弃物厌氧消化性能的重要指标之一[12]。各试验组单位TS和VS产甲烷量如图5所示。由图5可知，实验组中各类农业有机废弃均适合厌氧发酵，其中陈化玉米单位TS和VS产甲烷量最高，分别达255.5mL/g（TS）和280mL/g（VS）。单位TS产甲烷量的排序为陈化玉米〉玉米秸秆>葵花盘>玉米芯>葵花秸秆>谷子秸杆;单位VS产甲烷量的排序为陈化玉米>葵花盘玉米秸杆〉玉米芯>葵花秸秆>谷子秸杆。
2.5 理论甲烷产量和生物降解性 由表1中各种有机物的元素分析及公式1、2得出，各种有机物的分子式及理论产甲烷量（TMY），由公式3得出有机物厌氧消化性（BD），经计算结果如表3所示。由表3可知，理论陈化玉米的产甲烷量最高，达609.13mLCH4/gVS，经试验也是陈化玉米实际产甲烷量最高为280.93mLCH4/gVS，其主要原因是陈化玉米含有大量易于分解消化的淀粉类糖，粗纤维较少。生物降解性最好的有机物是葵花盘，其生物降解性达52.04%，主要原因可能是葵花盘内营养物质较其他秸杆类废弃物含量高[13]，易于厌氧消化。谷子秸秆的理论产甲烷和实际产甲烷量，及生物降解性均为最低，生物降解性只有26.35%，其原因是谷子秸杆内木质素含量较高[14-15]。
1.6 系统稳定性 pH值是评价厌氧消化系统稳定性的最直接且重要指标，它会随反应体系的缓冲能力发生变化，而反应体系消化液的碱度和氨氮是维持系统缓冲能力的重要因素[16-17]。相关研究表明，碱度应维持在2000mg·L-1之上，消化系统才能有足够的缓冲能力防止pH值迅速降低，而当氨氮浓度高于2OOOmg·L-1时将会抑制甲烷菌的生长[18]。由表4可知，各试验组碱度均大于2000mg·L-1，氨氮低于2000mg·L-1，pH在产甲烷菌适宜的范围（6.8～7.2）[19]，因而各试验组的厌氧发酵系统稳定。
3 结论
中国缺乏清洁能源，但是生物质资源丰富，农业作物秸杆是重要的生物质资源之一，占我国生物质资源总量近50%。如果将作物秸杆通过厌氧消化技术和转化为清洁的生物质能源（沼气或生物天然气）是解决能源短缺和农业废弃物综合利用的有效途径之一，对于社会经济的可持续发展和生态环境的改善具有重要意义[20]。
本试验在发酵温度恒定37℃、干物质发酵浓度10%条件下，研究陈化玉米、玉米秸秆、葵花秸秆、葵花盘、玉米芯和谷子秸秆在40d发酵周期的产气潜力，结果表明，单位VS产甲烷率最高的是陈化玉米，产甲烷量为280.9mLCH4/gVS，其次是葵花盘、玉米秸秆、玉米芯、葵花秸秆和谷子秸秆，产甲烷量分别为244.6、225.5、176.6、167.7、128.6mLCH4/gVS，且发酵周期内甲烷平均浓度介于55%～65%。因此，各类农业有机废弃物均适合厌氧发酵，原料产气潜力的差异主要与自身物质结构有关。
农业有机废弃物通过厌氧技术生产沼气是我国开发新能源与环境治理的重要方向之一，因此，研究不同原料的不同产气潜力，在工程项目中是必须考虑的问题。
参考文献
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[11]魏玉芳.沼液预处理玉米秸秆与牛粪联合厌氧消化产气性能的研究[D].北京：北京化工大学，2016.
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[20]张荣成，李秀金.作物秸秆能源转化技术研究进展[J].现代化工，2005，25（6）：14-17.
（责编：张宏民）
作者简介：陆凤成（1966-），男，北京人，碩士，高级工程师，从事招标代理、工程项目管理、项目投资管理和战略研究等工作。 *通讯作者收稿日期：2020-06-28
关键词：农业有机废弃物;厌氧发酵;甲烷;潜力
中图分类号 X524 文献标识码 A 文章编号 1007-7731（2020）16-0174-04
在当前环境恶化、能源匮乏的背景下，利用农业废弃物进行厌氧发酵产生清洁能源沼气具有重要的现实意义[1-2]。中国是农业大国，农业生物质资源丰富，年产量超过10.4亿t，规模化养殖场年粪便的产生量超过20.5亿t，可用于沼气生产的农业废弃物14.04亿t，可生产生物天然气736亿m3[3]。再加上城市污泥、餐厨垃圾和工业有机废弃物等，可被利用并生产为沼气或生物天然气的资源量是巨大的。但目前国大部分有机废弃物都未被合理利用，特别是农业秸秆类废弃物，存在胡乱堆放、焚烧等现象，从而增加了温室气体的排放量，并造成了严重的空气污染[4]。
农业废弃物中的纤维素、半纤维素和木质素的含量直接影响到秸秆厌氧发酵产气的效果，不同种类秸秆厌氧发酵产沼气的效果差别较大[5]。常见的木质纤维素原料包括木材纤维和非木材纤维原料，玉米秸秆、稻草、麦草、甘蔗渣等属于非木材禾草类纤维原料，这类原料尤为丰富且价格低廉，是生产沼气和生物天然气的主要原料[6]。
本试验选取内蒙古东部具有代表性的农业废弃物，包括陈化玉米、玉米秸秆、葵花秸秆、葵花盘（收割完籽实的葵花盘）、玉米芯（收割完籽实的玉米芯）、谷子秸秆为材料，采用元素分析法对农业有机废弃物进行理论甲烷产量计算，预测其产气性能。通过批式厌氧发酵，研究其产气规律和特性、测定其实际产甲烷潜力，得出其生物降解性，以期为厌氧发酵工程运行时原料的选择提供参考。
1 材料与方法
1.1 材料和接种物 试验所采用材料均取自于内蒙古赤峰市阿鲁科尔沁旗双胜镇，自然风干，使用实验室粉碎机粉碎后过20目筛，封存干燥放置备用。试验接种物取自阿鲁科尔沁旗规模化生物天然气与有机肥循环化综合利用项目一期厌氧发酵出料，密封放入厌氧发酵装置中直至几乎不产气，然后置于冰箱内封存备用，冰箱温度设置为0℃。试验材料和接种物理化性质如表1所示。
1.2 试验装置与试验设计
1.2.1 试验装置 试验采用批式厌氧发酵装置，如图1所示。反应器（蓝盖瓶），集气瓶（广口瓶），集水瓶（烧杯）容积都为1L，它们之间通过玻璃管、乳胶管连接组合。反应器在试验过程中的有效工作容积为0.8L。用恒温水浴箱（37±1）℃给反应器加热保温，保证试验为中温厌氧消化。集气瓶上标有体积刻度，相当于气体计量器，通过气体进入集气瓶将水排入集水瓶的排水法记录每天沼气的产量。
1.2.2 试验设计 试验设置6组，同时设置空白对照组。试验组原料分别为陈化玉米、玉米秸秆、葵花秸秆、葵花盘、玉米芯及谷子秸秆，空白对照组为接种污泥的空白对照。试验组发酵浓度为10%，F/M （物料VS：接种物VS）为0.5，对照组为接种物+去离子水组成。试验前，将分别计量原料和接种物重量，按比例加入1L厌氧发酵反应器内，用水定容至有效容积800mL，然后放人37℃恒温水槽内，连接好试验装置，开始实验。每个试验设置3个平行实验，所有反应器每日手动摇晃3次，每次约1min，以保证物料和接种微生物充分接触，厌氧消化时间定为40d。
1.3 原料的理论甲烷产量 本试验中原料的单位VS理论甲烷产量（Theoretical methane yield TMY）可以根据Buswell和Muellerl提供的公式进行计算[7]，公式包含CH0N4种元素：CnHaObNe+ （n-a/4 -b/2 +3c/4）H2O→（n/2+a/8-b/4-3c/4）ch4+（n/2-a/8+b/4+3c/8）CO2+cNH3
（1）TMY（mL4g-1vs）=22.4×1000×（n/2+a/8-b/4-3c/8）/12n+a+16b+14c （2）
1.4 生物降解性 根据试验获得的甲烷产量（Experi-mental methane yield，EMY）和通过理论计算获得的理论甲烷产量（Theoretical methane yield，TMY），有机物料的厌氧消化性（Biodegradability，BD）可以通过公式（3）进行计算[7]。BD（%）=EMY/TMY100 （3）
1.5 数据分析 各项指标的分析方法和主要仪器如表2所示。
2结果与分析
2.1 日产气量 试验组的日产沼气量变化情況如图2所示。由图2可知，在厌氧消化时间内，日产气量整体上都经过了 2个高峰后逐渐趋于0，主要都是第1个峰值都达到日产气最大值，主要出现在前1～3d。陈化玉米在第1天产气量最大，为720mL，随后产气量急剧下降，在第4～?10天，几乎不产生沼气。其主要原因是陈化玉米含有大量淀粉类糖，比较容易降解，在试验第1～2天，即会产生大量挥发酸，产甲烷菌无法随即将其降解消化，导致消化体系pH下降，从而抑制部分产甲烷菌的活性。随着时间进行体系内挥发酸被慢慢降解，体系pH上升，产甲烷菌恢复活性，在第15天产气上升。相关资料表明，pH低值通常出现在日产气量增加的前期，这是因为VFA积累造成pH下降，但VFA积累为产甲烷菌提供了充足的底物，促进产甲烷菌生长，增加产气量[9]。葵花盘与陈化玉米类似，第1天产气量即升为最大值，为575mL，随后产气量降低，在第3～8天产气量又逐渐回升，在第8天产气量达到第2个高峰为290mL。其他4个试验组（玉米秸秆、玉米芯、葵花秸秆、谷子秸秆）日产气情况波形相似，在前3d产气量达到最大值，随后产气量逐渐降低。以上结果表明，陈化玉米较秸秆类废弃物较容易降解，在秸秆类废弃物中葵花盘厌氧消化速度比较快，产气速度快，这与冯茵菲[10]研究的葵盘厌氧发酵特性与产气潜力的试验相符。 2.2 甲烷含量各試验组沼气中甲烷含量如图3所示。由图3可知，在厌氧消化时间内，各试验组甲烷含量波动规律基本一致，都呈现出逐渐升高，然后趋于平稳的趋势，这与魏玉芳[11]研究的玉米秸杆厌氧发酵特性一致。除陈化玉米外，其他试验组在试验开启后5d内甲烷含量迅速升至50%以上，在第7～13d，甲烷含量在60%～70%，随后甲烷含量略有下降，在50%～70%。陈化玉米甲烷含量上升较慢，在第15天后甲烷含量才上升至50%以上，之后甲烷含量一致稳定在60%～80%，这也说明陈化玉米容易降解，引起厌氧反应系统出现酸化，因此实验前期沼气中甲烷含量低，但系统重新恢复产气后，沼气中甲烷含量高于秸秆类废弃物。
2.3 累计产甲烷量 各试验组累计产甲烷量情况如图4所示。由图4可知，在厌氧消化时间内，整体上甲烷累计产量曲线均逐渐增加然后趋于平稳。除陈化玉米外，其他实验组前14d内甲烷累计产量增速较快。相比较葵花盘和玉米秸秆在40d的厌氧发酵周期内累计产甲烷量相似，分别达到1448mL和1490mL，但葵花盘消化降解速度较快，在前14d累计产甲烷量即达到1316mL，达到40d发酵周期产气潜力的90%;玉米芯和葵花秸秆在40d发酵周期累计产甲烷量相似，分别达到1196mL和1146mL，同样葵花秸秆较玉米芯降解速度快，甲烷累计产量增加的快;相比较谷子秸秆累计产甲烷量最少，40d发酵周期内仅产生891mL甲烷;陈化玉米由于前14d系统产生酸化现象，累计产甲烷量较少，但从第15天开始，陈化玉米试验组产气甲烷量急剧增加，特别是第17～36天，累计产甲烷量1687mL，达到40d发酵周期产气潜力的82.6%，到厌氧消化第40天时，累计产甲烷量达到2043mL，因此陈化玉米累计产甲烷量最高。
2.4 单位TS和VS产气 率单位TS和VS产甲烷量是评价一种有机废弃物厌氧消化性能的重要指标之一[12]。各试验组单位TS和VS产甲烷量如图5所示。由图5可知，实验组中各类农业有机废弃均适合厌氧发酵，其中陈化玉米单位TS和VS产甲烷量最高，分别达255.5mL/g（TS）和280mL/g（VS）。单位TS产甲烷量的排序为陈化玉米〉玉米秸秆>葵花盘>玉米芯>葵花秸秆>谷子秸杆;单位VS产甲烷量的排序为陈化玉米>葵花盘玉米秸杆〉玉米芯>葵花秸秆>谷子秸杆。
2.5 理论甲烷产量和生物降解性 由表1中各种有机物的元素分析及公式1、2得出，各种有机物的分子式及理论产甲烷量（TMY），由公式3得出有机物厌氧消化性（BD），经计算结果如表3所示。由表3可知，理论陈化玉米的产甲烷量最高，达609.13mLCH4/gVS，经试验也是陈化玉米实际产甲烷量最高为280.93mLCH4/gVS，其主要原因是陈化玉米含有大量易于分解消化的淀粉类糖，粗纤维较少。生物降解性最好的有机物是葵花盘，其生物降解性达52.04%，主要原因可能是葵花盘内营养物质较其他秸杆类废弃物含量高[13]，易于厌氧消化。谷子秸秆的理论产甲烷和实际产甲烷量，及生物降解性均为最低，生物降解性只有26.35%，其原因是谷子秸杆内木质素含量较高[14-15]。
1.6 系统稳定性 pH值是评价厌氧消化系统稳定性的最直接且重要指标，它会随反应体系的缓冲能力发生变化，而反应体系消化液的碱度和氨氮是维持系统缓冲能力的重要因素[16-17]。相关研究表明，碱度应维持在2000mg·L-1之上，消化系统才能有足够的缓冲能力防止pH值迅速降低，而当氨氮浓度高于2OOOmg·L-1时将会抑制甲烷菌的生长[18]。由表4可知，各试验组碱度均大于2000mg·L-1，氨氮低于2000mg·L-1，pH在产甲烷菌适宜的范围（6.8～7.2）[19]，因而各试验组的厌氧发酵系统稳定。
3 结论
中国缺乏清洁能源，但是生物质资源丰富，农业作物秸杆是重要的生物质资源之一，占我国生物质资源总量近50%。如果将作物秸杆通过厌氧消化技术和转化为清洁的生物质能源（沼气或生物天然气）是解决能源短缺和农业废弃物综合利用的有效途径之一，对于社会经济的可持续发展和生态环境的改善具有重要意义[20]。
本试验在发酵温度恒定37℃、干物质发酵浓度10%条件下，研究陈化玉米、玉米秸秆、葵花秸秆、葵花盘、玉米芯和谷子秸秆在40d发酵周期的产气潜力，结果表明，单位VS产甲烷率最高的是陈化玉米，产甲烷量为280.9mLCH4/gVS，其次是葵花盘、玉米秸秆、玉米芯、葵花秸秆和谷子秸秆，产甲烷量分别为244.6、225.5、176.6、167.7、128.6mLCH4/gVS，且发酵周期内甲烷平均浓度介于55%～65%。因此，各类农业有机废弃物均适合厌氧发酵，原料产气潜力的差异主要与自身物质结构有关。
农业有机废弃物通过厌氧技术生产沼气是我国开发新能源与环境治理的重要方向之一，因此，研究不同原料的不同产气潜力，在工程项目中是必须考虑的问题。
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（责编：张宏民）
作者简介：陆凤成（1966-），男，北京人，碩士，高级工程师，从事招标代理、工程项目管理、项目投资管理和战略研究等工作。 *通讯作者收稿日期：2020-06-28