镍修饰的铁基载氧体甲烷化学链制氢实验

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化学链制氢工艺作为一种新型能源转化技术,能在实现CO2内分离的同时,生产高纯氢气.为了提高铁基载氧体与甲烷的反应活性,本文添加第二活性组分NiO对铁基载氧体进行修饰,使用机械混合法制备载氧体材料.经NiO修饰后,载氧体的主要物相为Fe2O3、Al2O3与NiFeAlO4.CH4-TPSR实验表明,载氧体的还原反应分为两步:第一步为游离态的Fe2O3被还原为Fe3O4;第二步为Fe3O4与NiFeAlO4被还原为单质态Fe与(Fe,Ni)合金.在TGA反应器中研究各载氧体的反应活性,结果表明,添加NiO修饰后,生成了高反应活性的NiFeAlO4,显著提高了铁基载氧体与甲烷的反应活性.NiO修饰量分别为0、2.5%、5%、10%,在4VCH:2VCO=2:1条件下,各铁基载氧体的平均表观固相转化速率依次为2.6%/min、5.4%/min、7.2%/min、8.2%/min.固定床化学链制氢实验中,添加10%NiO的载氧体反应活性最高,且产氢性能良好.若进一步提高NiO修饰量,将降低铁基载氧体的产氢潜能,不利于化学链制氢工艺.
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