【摘 要】
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醇和胺氧化偶联是制备高附加值亚胺的绿色合成方法,二氧化铈对醇、胺氧化偶联反应具有催化作用,但其复杂的理化性质使表面氧缺陷在该反应中的作用机制还存在争议.以表面Ce3+/Ce4+摩尔比例表征二氧化铈表面氧缺陷浓度,采用高温煅烧和湿化学还原策略对二氧化铈纳米棒的表面氧缺陷浓度进行系统调控,获得形貌相同但表面氧缺陷浓度不同的一系列二氧化铈催化剂.以苯甲醇和苯胺氧化偶联反应为模型,探究催化剂中表面氧缺陷浓度对反应活性的影响,发现二氧化铈表面氧缺陷浓度与氧化偶联反应活性之间具有典型的“火山线”关系.机理研究表明:二
【机 构】
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西北工业大学化学与化工学院,工业和信息化部特种功能与智能高分子材料重点实验室,陕西西安710114
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醇和胺氧化偶联是制备高附加值亚胺的绿色合成方法,二氧化铈对醇、胺氧化偶联反应具有催化作用,但其复杂的理化性质使表面氧缺陷在该反应中的作用机制还存在争议.以表面Ce3+/Ce4+摩尔比例表征二氧化铈表面氧缺陷浓度,采用高温煅烧和湿化学还原策略对二氧化铈纳米棒的表面氧缺陷浓度进行系统调控,获得形貌相同但表面氧缺陷浓度不同的一系列二氧化铈催化剂.以苯甲醇和苯胺氧化偶联反应为模型,探究催化剂中表面氧缺陷浓度对反应活性的影响,发现二氧化铈表面氧缺陷浓度与氧化偶联反应活性之间具有典型的“火山线”关系.机理研究表明:二氧化铈的氧活化能力随着其表面氧缺陷浓度的增加而增强,对苯甲醇和苯胺氧化偶联反应具有促进作用;同时,表面氧缺陷浓度的增加会削弱苯甲醇中C—H键在催化剂表面的活化,降低氧化偶联反应活性.研究结果不仅为二氧化铈表面氧缺陷浓度调控提供了新方法,也为明确催化剂中氧缺陷在催化氧化反应中的作用机制提供了新认识.
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