g-C3N4基多功能层光阳极在光电化学水分解中的应用(英文)

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光电化学分解水制氢可以一并解决环境问题和能源危机,因而成为研究热点.由于TiO2 禁带宽度较大,不能有效吸收太阳光中的可见光,使光电化学分解水制氢的应用受限.g-C3N4的禁带宽度约为2.7 e V,能有效吸收可见光,但g-C3N4薄膜制备研究较少.我们通过热聚缩合法直接在FTO导电玻璃上制备出g-C3N4薄膜,发现其光电化学分解水制氢稳定性不高,选择易制备的TiO2 作为保护层可以提高g-C3N4的耐用性.此外,为提高g-C3N4光生电子空穴对的分离能力,依靠Co-Pi对光生空穴的捕获作用而将其覆盖在最外层.因此本文首次制备一种新型的g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极用于光电化学分解水制氢,其中g-C3N4用作光吸收层,TiO2 用作保护层,Co-Pi用作空穴捕获层.并在此基础上,通过扫描电子显微镜(SEM),X射线衍射(XRD),紫外可见光谱(UV-Vis)等手段研究了g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极的形貌特征和光电化学性能.SEM、EDS和XRD结果表明,g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极被成功制备在了FTO导电玻璃上,厚度约为3μm.UV-Vis测试表明,g-C3N4的光吸收边约为470 nm,可以有效地吸收可见光,并且g-C3N4的框架结构使光多次反射折射增加了光的捕获能力,由此可见,g-C3N4能够发挥很好的光吸收层作用.通过对g-C3N4光阳极,g-C3N4/TiO2 光阳极和g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极的电流电压测试发现,g-C3N4/TiO2 光阳极的光电流密度小于g-C3N4光阳极,而g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极的光电流密在可逆氢电极1.1 V下达到了0.346 mA?cm–2,约为单独g-C3N4光阳极的3.6倍.这说明Co-Pi是提升g-C3N4光电化学性能的主要因素.电化学阻抗测试结果发现,g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极的界面电荷转移电阻小于g-C3N4光阳极的,这表明g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极界面处载流子转移较快,同时也能促进内部光生电子空穴对的分离,整体性能的提高应该主要归因于Co-Pi对光生空穴的捕获作用.恒电压时间测试展示出g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极的光电流密度在2 h测试过程中没有明显下降,表明g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极是相当稳定的,具有良好的耐用性,归因于TiO2 和Co-Pi的共同保护作用,主要归因于TiO2 层对FTO导电玻璃上的g-C3N4薄膜保护,从电化学沉积Co-Pi到所有测试结束.总体而言,g-C3N4/TiO2 /Co-Pi光阳极加强的光电化学性能归因于以下几个因素:(1)g-C3N4优异的光吸收能力;(2)TiO2 稳定的保护提升了g-C3N4薄膜的耐用性;(3)Co–Pi对光生空穴的捕获有效促进了光生电子空穴对的分离.
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