【摘 要】
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全钒液流电池（VRFB）因其固有安全性和超长服役寿命,被认为是最具应用前景的大规模电化学储能技术之一。VRFB负极电解液在充放电过程中主要发生V（Ⅲ）V（Ⅱ）离子氧化/还原反应,因V（Ⅲ）离子还原的标准电极电位为-0.25 V（vs.NHE）,充电过程易于发生析氢副反应而严重影响VRFB性能,负极电解液的活性和析氢行为与V（Ⅲ）离子结构密切相关。基于Gaussian量子化学计算平台,采用MP2理
【机 构】
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中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（51774262,51504231,51504232）；
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全钒液流电池（VRFB）因其固有安全性和超长服役寿命,被认为是最具应用前景的大规模电化学储能技术之一。VRFB负极电解液在充放电过程中主要发生V（Ⅲ）V（Ⅱ）离子氧化/还原反应,因V（Ⅲ）离子还原的标准电极电位为-0.25 V（vs.NHE）,充电过程易于发生析氢副反应而严重影响VRFB性能,负极电解液的活性和析氢行为与V（Ⅲ）离子结构密切相关。基于Gaussian量子化学计算平台,采用MP2理论方法和LANL2DZ基组对不同构型V（Ⅲ）离子进行结构优化,分析其反应活性,并结合电解液电化学性能测试结果,发现新制备电解液中的V（Ⅲ）离子因存在一定程度聚合而表现出较差的电化学活性,经过5次充放电循环后,钒离子聚合程度减小,表现出较好的电化学活性,析氢副反应也得到抑制,充放电活化的电解液室温存放40天后活性又出现明显下降,表明VRFB负极电解液中V（Ⅲ）离子水解聚合是自发性的。
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