乙醛气—液相催化氧化合成醋酸反应动力学的研究

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本研究在接近工业生产的条件下,以醋酸锰为催化剂,在容积为2升的搅拌鼓泡釜中,用L_(16)(4~5)正交试验方案,测定了乙醛氧化生成醋酸的反应速度,并讨论了反应机理及历程。根据气—液相反应的渗透理论,确定了宏观动力学方程式,结合应用氧在醋酸中的D_(LA)和H_A值,求得了本征反应速度常数,计算了膜内转化系数,证实了本反应属于快速反应的类型,并进而揭示了宏观动力学与本征反应速度之间的关系,获得了对于氧和醛的浓度都为一级的本征反应速度式。研究还表明对本反应体系,气液相界面α是本征传递特性对反应影响的主要参数。最后,提出了可供反应器设计之用的动力学模型。 In this study, near the industrial production conditions, the use of manganese acetate as catalyst in a two-liter stirred bubbling kettle with L_ (16) (4 ~ 5) orthogonal test scheme was measured acetaldehyde oxidation of acetic acid The reaction speed, and discussed the reaction mechanism and history. According to the theory of permeation of gas-liquid reaction, the macroscopical kinetic equations were determined. The intrinsic reaction rate constants were obtained by using the values ​​of D_ (LA) and H_A of oxygen in acetic acid. The in-membrane conversion coefficients were calculated. The reaction belongs to the type of rapid reaction, and then reveals the relationship between the macroscopic kinetics and the intrinsic reaction rate, and obtains the intrinsic reaction rate equation for both the concentration of oxygen and aldehyde. The study also shows that for this reaction system, the gas-liquid interface α is the main parameter of the intrinsic transfer characteristic on the reaction. Finally, a kinetic model for reactor design is proposed.
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