差动脉冲色谱法对变换-甲烷化反应的研究

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在400℃、常压下,用普通的微型脉冲反应系统研究反应CO+H_2、CO+H_2O、CO+H_2O+H_2在自制Ni基催化剂KM-01上的反应规律。严格控制不同原料气的进样时间差△t,所得产物CH_4的产率不同。着重分析了用上述方法对反应CO+H_2O+H_2进行测定所得到的CH_4(产率)—△t图形。分析和推测有四种对H_2O和H_2具有不同反应活性的表面碳。其中一种对H_2O和H_2均有较高活性,但其寿命很短,在400℃时寿命约为60s,350℃时约为270s。经测定,各种原料气同时通过催化剂床层时CH_4产率最高,这一点是对流动反应体系的最好模拟,故可认为活泼表面碳在流动体系中起重要作用。在同时进样的条件下,改变H_2或H_2O的进样量,则CH_4产率发生变化,证明H_2对生成CH_4起主要作用;并可推测,在流动体系中,上述反应除通过表面碳机理可生成CH_4外,同时存在其他反应途径。用差动脉冲色谱法可提供反应机理及其变化规律的重要信息,特别是对研究反应的暂态过程、指导生产实践有一定意义。欲使此方法能适用某些于具体反应,也须满足一定条件。 The reactions of CO + H_2, CO + H_2O and CO + H_2O + H_2 on KM-01 catalyst made by Ni-based catalyst were studied by using ordinary micro-pulse reaction system at 400 ℃ and atmospheric pressure. Strict control of different feed gas injection time difference △ t, the resulting product CH_4 yield. The CH_4 (yield) -Δt graph obtained by the above method for the determination of CO + H_2O + H_2 was emphatically analyzed. There are four kinds of surface carbons that have different reactivity to H_2O and H_2. One of them has high activity for H 2 O and H 2, but its life span is very short. Its life span is about 60s at 400 ℃ and about 270s at 350 ℃. It was determined that the highest CH_4 yield was obtained when all the feed gases passed through the catalyst bed at the same time. This was the best simulation of the flow reaction system. Therefore, it is considered that active surface carbon plays an important role in the flow system. Under the condition of simultaneous injection, changing the injection volume of H 2 or H 2 O changed the yield of CH 4, which proves that H 2 plays a major role in the formation of CH 4. It can be inferred that in the flowing system, Generate CH_4 outside, there are other ways of reaction. Differential pulse chromatography can provide important information on the reaction mechanism and its variation, especially for the transient process of research and the guidance of production practice. For this method to be applicable to certain reactions, certain conditions must also be met.
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