【摘 要】
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超级电容是基于固液界面静电吸附原理的先进储能技术.石墨烯和高浓度离子液体被认为是超级电容储能的理想材料和电解液工质,但是其静电吸附过程中能量载子间具有复杂交互作用
【机 构】
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浙江大学能源工程学院热能工程研究所,能源清洁利用国家重点实验室,杭州310027
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超级电容是基于固液界面静电吸附原理的先进储能技术.石墨烯和高浓度离子液体被认为是超级电容储能的理想材料和电解液工质,但是其静电吸附过程中能量载子间具有复杂交互作用、纳米尺度效应和非平衡热力学特征,显著区别于常规低浓度、低黏度和非受限体系,无法通过经典理论和模型进行解释.本文通过分子动力学模拟,结合恒定电势和热力学方法,系统研究了离子液体在石墨烯纳米通道内的静电吸附机理,包括热力学平衡态结构和非平衡传递过程;提出了可在分子动力学模拟中量化离子传递的判据,发现离子液体在纳米通道内传递与电势、受限效应、粒子间交互作用密切相关;基于时间微元原理,建立了描述纳米通道静电吸附过程的非平衡热力学模型,更为真实地描述了静电吸附充/放电过程;发现纳米受限状态下高密度异性离子和低密度同性离子间相界面的形成会阻碍同性离子的传输,进而造成高充/放电速率下储能容量下降,不同于传统观点所提出的异性离子吸附滞后的机理.研究结果揭示了高浓度离子液体在纳米通道内的特殊静电吸附机理,为构筑高性能超级电容提供了理论指导.
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