论文部分内容阅读
随着工农业的发展,氯酚类化合物被广泛地应用于防腐剂、漂白剂、杀虫剂中,再加之氯酚类化合物本身毒性较强,难以微生物降解,使得氯酚类有机物对环境造成了严重的危害,普通的生化法已经难以去除该类有机物。Fenton试剂法因其氧化能力强、氧化彻底、无二次污染等优点能够部分解决上述问题,引起了环保工作者的高度重视。然而Fenton试剂法的使用条件在酸性范围,这就限制了Fenton试剂法的广泛应用,为了解决这个问题,本研究以新型有机配体络合铁离子形成金属络合物催化剂,在偏碱性条件下催化过氧化氢氧化去除水中对氯酚。主要研究内容如下:在金属络合物催化剂的优选过程中,我们分别考察了合成方式、反应溶剂、配位中心离子、有机配体、合成摩尔比这五个方面对催化剂性能的影响,研究结果显示,在乙腈溶液中,有机配体N1,N4-(2-吡啶基)邻苯二甲酰胺与FeCl2按摩尔比1:1所合成的催化剂,去除对氯酚的效果最佳。接着本文又研究了这种金属络合物催化剂催化过氧化氢氧化去除对氯酚的效能,采用四种不同的处理方式进行对比,得出不同体系对对氯酚去除率的排序(由大到小)为:吡啶型酰胺-铁/H2O2、单独H2O2、Fe2+/H2O2、单独吡啶型酰胺配体。经过实验优化得出催化体系去除对氯酚的最佳反应条件是:在p H值为9.9的缓冲溶液中,对氯酚的初始浓度为0.7m M,吡啶型酰胺-铁的加入量为35μM(Fe2+:对氯酚=1:20)、过氧化氢的加入量为3.5mM(对氯酚:H2O2=1:5)时,对氯酚能够达到将近99%的去除率。研究对氯酚氧化去除的动力学发现,去除反应符合二级反应动力学,反应中OH-和吡啶型酰胺-铁浓度不发生改变,起到催化剂的作用。反应过程中络合物金属催化剂吡啶型酰胺-铁和反应p H值对对氯酚的氧化去除均有很大影响,相比之下,吡啶型酰胺-铁的影响要大于p H值的影响。因此,动力学方程式如下表示:r=k0[M318(Fe2+)]1.9192[OH-]1.0464[4-CP][H2 O2]